气体扩散阴极法降解水中苯酚和2,4-二氯苯酚的研究

气体扩散阴极论文 降解论文 过氧化氢论文 中间产物论文
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近些年来,在电化学技术领域,环境研究者进行了广泛地研究。目前,一种新型的三相电极—气体扩散阴极,在阴极原位产生H2O2等强氧化性中间产物催化去除有机物和阴极电催化还原脱卤方面正备受关注。本论文研究制备了一种高效的气体扩散电极,该电极由防水透气层(气相层)、金属导电网(固相层)、催化层(液相层)组合而成,并直接以空气作为氧源,通过对苯酚、2,4-二氯苯酚的降解,建立了气体扩散阴极催化处理工艺体系,研究了改变电极运行条件对有机物降解的影响,并结合表征和电化学方法分析了气体扩散阴极法对苯酚、2,4-二氯苯酚的降解机理。考察了气体扩散阴极对苯酚降解的影响,并进行了表观动力学分析和钛网重复性能测试。结果表明,气体扩散阴极法降解苯酚的最佳条件:电流密度80 m A/cm2,电解质浓度0.2 mol/L,固定p H值4,通气量40 m L/min。电解40 min,50 mg/L的苯酚即可达到完全降解,电解2 h,COD的去除率可达91%,显示出良好的电化学催化活性,苯酚降解符合一级反应动力学。采用高温(600℃)煅烧重制电极,结果表明,新电极1 h对苯酚降解的去除率下降幅度不超过2%,显示出钛网良好的重复性能。研究了气体扩散阴极法对2,4-二氯苯酚的降解,并进行了脱卤和中间产物分析。实验结果表明,在电极间距3 cm,电流密度80 m A/cm2,电解质浓度0.2 mol/L,固定p H值4,通气量60 m L/min时,浓度50 mg/L的氯酚,电解1 h即可完全去除,电解2 h后COD去除率达到80%。根据脱氯结果显示,1 h后脱氯已经完成,阴极体系内氯离子浓度达到0.41 mmol/L。通过GC-MS对2,4-二氯酚降解进行中间产物检测,发现了2-氯酚、4-氯酚、苯酚、对二苯酚、苯醌、顺丁烯二酸等物质的生成。对气体扩散电极进行了表征分析,认为电极表面形貌及内部孔径分布不同,造成电极催化活性和选择性的差异,也是引起苯酚降解差异的主要原因,在炭黑/聚四氟乙烯(PTFE)为3、热压压力10 MPa下成型的电极表现出良好的性能。通过循环伏安曲线分析,推测苯酚主要在电极形成过氧化氢以及羟基自由基的间接氧化作用下被降解;2,4-二氯苯酚的去除先在电极还原脱氯的作用下,形成一氯酚和苯酚,继而通过间接氧化作用被降解。
摘要第4-5页
ABSTRACT第5-6页
第1章 绪论第10-24页
    1.1 课题研究背景第10页
    1.2 电化学法处理工艺研究现状第10-14页
        1.2.1 电化学法概述第10-12页
        1.2.2 阳极催化氧化工艺第12-13页
        1.2.3 阴极间接氧化工艺第13-14页
    1.3 气体扩散电极简介第14-15页
    1.4 气体扩散电极法的研究现状第15-21页
        1.4.1 气体扩散电极应用于微生物燃料电池第15-17页
        1.4.2 气体扩散电极原位合成过氧化氢第17-18页
        1.4.3 气体扩散电极之金属-空气电池第18-19页
        1.4.4 气体扩散电极法降解有机污染物第19-21页
    1.5 气体扩散电极存在问题及发展趋势第21页
    1.6 课题研究的目的和内容第21-24页
第2章 实验材料与方法第24-32页
    2.1 实验仪器与药品第24-25页
        2.1.1 实验仪器第24页
        2.1.2 实验药品第24-25页
    2.2 实验装置及运行第25-26页
    2.3 气体扩散电极材料及制备方法第26-27页
    2.4 分析测试方法第27-32页
        2.4.1 水样分析方法第27-31页
        2.4.2 电极的表征分析方法第31页
        2.4.3 电化学分析方法第31-32页
第3章 气体扩散阴极法降解苯酚的研究第32-45页
    3.1 反应条件对苯酚降解效果的影响第32-40页
        3.1.1 电流密度的影响第32-33页
        3.1.2 电解质浓度的影响第33-34页
        3.1.3 pH值变化的影响第34-38页
        3.1.4 通气量变化的影响第38-39页
        3.1.5 苯酚初始浓度的影响第39-40页
    3.2 钛网的重复性能测试第40-42页
        3.2.1 高温煅烧法重制气体扩散阴极第40-41页
        3.2.2 钛网重制后阴极降解苯酚效果第41-42页
    3.3 苯酚降解矿化效果分析第42-43页
    3.4 苯酚降解表观动力学分析第43-44页
    3.5 本章小结第44-45页
第4章 气体扩散阴极法降解 2,4-二氯苯酚的研究第45-60页
    4.1 气体扩散阴极降解氯酚的实验条件优化第45-51页
        4.1.1 电极间距变化的影响第45-47页
        4.1.2 电流密度变化的影响第47-48页
        4.1.3 电解质浓度变化的影响第48-49页
        4.1.4 固定p H值变化的影响第49-50页
        4.1.5 通气量变化的影响第50-51页
    4.2 氯酚脱氯效果分析第51-53页
    4.3 氯酚矿化效果分析第53页
    4.4 氯酚降解表观动力学分析第53-55页
    4.5 氯酚的降解路径分析第55-58页
        4.5.1 中间产物分析第55-56页
        4.5.2 降解路径图第56-58页
    4.6 本章小结第58-60页
第5章 气体扩散阴极表征及电化学分析第60-69页
    5.1 SEM及效果分析第60-62页
    5.2 孔容-孔径及比表面积分析第62-64页
    5.3 等温吸附-脱附曲线第64-65页
    5.4 气体扩散电极电化学分析第65-68页
        5.4.1 苯酚降解过程循环伏安曲线第65-67页
        5.4.2 2,4-二氯苯酚降解过程循环伏安曲线第67-68页
    5.5 本章小结第68-69页
结论与建议第69-70页
参考文献第70-77页
攻读硕士学位期间发表的论文及其他成果第77-79页
致谢第79页
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