长江口与密西西比河口沉积有机碳生物地球化学比较研究--以色素为生物标志物

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大河影响下的边缘海(RiOMar)系统是陆地和海洋环境间物质流动的重要界面,约有80-85%的全球碳埋藏发生在大陆架边缘,沉积作用在这里显著增强,有机物质在这里发生沉降、埋藏和转化作用,是受人为活动显著影响的全球环境变化的自然“记录者”。沉积色素是河口系统环境变化的有效生物标志物,能用来重建过去光养群落和初级生产,能反映增加的营养盐输入等因素所引起的富营养化水平的变化,能指示有机物的来源和归宿等。本文以长江和密西西比河影响下的边缘海系统的沉积物岩心样品为研究对象,分析总有机碳、总氮、碳氮比、稳定碳氮同位素以及沉积色素等地球化学参数,阐明自然因素和人为活动对两系统沉积有机碳的输送、保存以及富营养化水平的影响及其异同。本研究主要得到以下结果:(1)优化了沉积色素的提取方法。基于考虑了最优提取所需条件的L9 (34)正交设计实验结果,发现沉积色素提取规程的选择应在考虑色素极性、稳定性、提取难易度等的基础上,根据具体研究的目的来进行。最优的沉积色素提取规程中应包括提取前将沉积物样品冻干这一步骤。就影响沉积色素提取的因素而言,提取试剂最重要,提取时间次之,提取次数、溶剂体积与样品重量的比值则影响最小。对于长江口沉积物样品而言,若以非极性的叶绿素a及其衍生物为生物标志物来指示浮游植物生物量的变化时,最优的提取方法是,用3 mL纯丙酮提取1 g冻干沉积物2次,其中第一次提取静置12 h;若以极性的特征类胡萝卜素为生物标志物来指示浮游藻类结构的变化时,最优的提取方法是,用3 mL体积比为80: 15: 5的丙酮、甲醇和水的混合提取剂提取1 g冻干沉积物2次,其中第一次静置3 h。(2)研究了长江和密西西比RiOMar研究区域海洋自生有机碳的埋藏。两RiOMar研究区域沉积有机碳既来自于海洋自生又来自于陆地输入。稳定碳同位素估算的保存在长江RiOMar的陆源有机碳对总沉积有机碳贡献率为30%左右,而在密西西比RiOMar却难以用本研究测定的参数准确估算,因为其陆源输入的稳定碳同位素信号与海洋自生稳定碳同位素的差异不明显。各脱镁色素的相互关系表明,在长江RiOMar,浮游植物细胞自身衰老过程和浮游动物摄食过程对叶绿素a的降解转化都起着非常重要的作用;而在密西西比RiOMar,浮游动物摄食过程对叶绿素a的降解转化则起着更为重要的作用。两RiOMar区域沉积物-水界面的海流流速等物理条件的差异进一步佐证了上述观点。本研究涉及到的所有站位均位于沉积物和有机碳的主要沉降路径带上。大量的有机物质在河口站位沉降、转化和埋藏了;虽然有机物质沉降到了侵蚀性站位,却没有在这里埋藏,而是转移至他处了;离河口较远的东海内陆架区域和密西西比海底峡谷都是有机物质的主要埋藏地点,这与RiOMar自身的性质密切相关。(3)研究了长江和密西西比RiOMar研究区域富营养化的历史变化。尽管沉积色素能快速地埋藏到高沉积速率的河口区域,但是由于沉积色素在埋藏到积累层后早期成岩作用引起的再矿化作用非常显著,因此来自这种类型区域沉积物岩心的色素生物标志物不适合指示浮游植物丰度和富营养化历史变化。远离河口的沉积速率较低区域沉积物岩心积累层中的沉积绿素是长江和密西西比RiOMar生态系统研究区域环境状态变化的合适生物标志物。长期大量陆源生源要素的输送是富营养化的主要起因;脱镁色素生物标志物很好地记录了富营养化效应的历史进程。在长江RiOMar区域,记录的富营养化效应主要是与人为营养盐输入增加相关的浮游植物丰度的增加,而在密西西比RiOMar区域,记录的富营养化效应不仅是藻类生物量的增多,还包括与富营养化相关的低氧引起有机物质保存效率的改变。输送到长江RiOMar区域的营养盐已经超过密西西比RiOMar区域的水平,且在未来几十年内会继续增加,为保障长江口及其邻近海域生态健康,建议采取措施降低人为生源要素输入量的增长速率。
摘要第5-7页
Abstract第7-9页
1 文献综述第14-38页
    1.1 大河影响下的边缘海第14-22页
        1.1.1 大河影响下的边缘海系统之重要性第14-15页
        1.1.2 大河影响下的边缘海之生物地球化学过程第15-16页
        1.1.3 大河影响下的边缘海生态系统变化之有机地球化学指示第16-20页
        1.1.4 长江和密西西比河影响下的边缘海第20-22页
    1.2 大河影响下的边缘海沉积有机碳输送和埋藏第22-26页
        1.2.1 有机碳的输运第22-23页
        1.2.2 早期成岩作用第23-24页
        1.2.3 有机碳的埋藏第24-26页
    1.3 海洋环境中的富营养化第26-28页
        1.3.1 富营养化的定义和成因第26-27页
        1.3.2 富营养化对海洋生态系统的影响第27页
        1.3.3 富营养化的有机地球化学记录第27-28页
    1.4 海洋沉积物中叶绿色素生物标志物研究进展第28-35页
        1.4.1 沉积物中的叶绿素及其衍生物第30页
        1.4.2 沉积色素的分析第30-31页
        1.4.3 沉积叶绿色素的稳定性及其早期成岩过程第31-33页
        1.4.4 沉积叶绿色素在海洋学研究中的应用第33-35页
    1.5 研究工作总体思路与框架第35-38页
        1.5.1 研究意义和目的第35-36页
        1.5.2 科学假说第36页
        1.5.3 研究思路和内容第36-38页
2 沉积色素提取方法优化第38-51页
    2.1 引言第38-39页
    2.2 材料与方法第39-42页
        2.2.1 沉积物采集方法第39-40页
        2.2.2 去除沉积物中水分方法的单因子实验第40页
        2.2.3 进行正交优化实验所选用的因子第40-41页
        2.2.4 色素的高效液相色谱法分析第41-42页
    2.3 结果与讨论第42-49页
        2.3.1 沉积物除水方法第42-43页
        2.3.2 沉积物中色素提取的影响因素第43-47页
        2.3.3 长江口沉积色素提取方法的优化第47-49页
    2.4 小结第49-51页
3 长江和密西西比河影响下的边缘海自生有机碳输送和埋藏第51-85页
    3.1 引言第51-52页
    3.2 材料与方法第52-61页
        3.2.1 采样站位第52-55页
        3.2.2 样品采集第55页
        3.2.3 沉积有机碳、总氮及其稳定同位素的分析第55页
        3.2.4 色素提取及其高效液相色谱分析第55-56页
        3.2.5 色素鉴定和定量第56-59页
        3.2.6 沉积物积累速率第59页
        3.2.7 统计分析第59页
        3.2.8 沉积色素相对降解模型第59-61页
        3.2.9 沉积色素指示的有机碳埋藏第61页
    3.3 结果第61-79页
        3.3.1 放射性核素的垂直分布和沉积速率第61-63页
        3.3.2 沉积有机碳、总氮、碳氮比及稳定碳、氮同位素的垂直分布第63-66页
        3.3.3 沉积物中叶绿素 a 及其衍生物含量的垂直分布第66-76页
        3.3.4 沉积物中叶绿素 a 及其衍生物的库存量第76-79页
    3.4 讨论第79-83页
        3.4.1 沉积有机碳的来源第79-80页
        3.4.2 叶绿素 a 沉积前后转化的差异第80-81页
        3.4.3 对有机碳输运和埋藏的启示第81-83页
    3.5 小结第83-85页
4 长江和密西西比河影响下的边缘海富营养化历史变化第85-109页
    4.1 引言第85-86页
    4.2 材料与方法第86-92页
        4.2.1 采样站位第86-87页
        4.2.2 样品采集第87-90页
        4.2.3 沉积物积累速率第90页
        4.2.4 沉积有机碳、总氮及其稳定同位素的分析第90页
        4.2.5 色素提取及其高效液相色谱分析第90-91页
        4.2.6 色素鉴定和定量第91-92页
        4.2.7 生源要素历史数据的收集第92页
        4.2.8 统计分析第92页
    4.3 结果第92-103页
        4.3.1 沉积物积累速率第92-93页
        4.3.2 沉积物地球化学性质第93-96页
        4.3.3 沉积叶绿色素第96-99页
        4.3.4 沉积色素记录与营养盐历史数据的关系第99-103页
    4.4 讨论第103-108页
        4.4.1 色素记录的解释第103-105页
        4.4.2 藻类相对丰度的历史变化第105-106页
        4.4.3 人为富营养化第106-107页
        4.4.4 对大河前缘河口富营养化管理的意义第107-108页
    4.5 小结第108-109页
5 结论第109-111页
论文的创新点第111-112页
参考文献第112-134页
个人简历第134-135页
攻读博士学位期间完成的论文第135-136页
致谢第136-137页
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