本论文针对天然石墨首次库仑效率低、循环性能差和倍率性能差等缺点,提出对球形天然石墨进行表面碳包覆以形成核-壳结构的改性方案；为突破石墨类材料理论比容量的限制,进行高容量密度硅基负极材料的开发。针对硅基负极材料循环稳定性差等缺点,提出以石墨烯作为“碳骨架”来改善材料电子导电性和缓解硅颗粒的嵌脱锂体积效应的解决方案。采用沥青与球形天然石墨直接固相混合,再经碳化处理对球形天然石墨进行碳包覆。通过筛选沥青包覆碳源、优化碳化制度与碳包覆量对天然石墨进行表面改性。采用二段碳化制度(先室温升温至150℃保温1h,再升温至750℃保温2h)、碳包覆量为5%的复合材料C-5%的充放电性能最优。其首次充电比容量为361.8mAh/g,首次库仑效率为90.2%,100次循环比容量保持率达到93.0%。并在碳化后经石墨化处理制备沥青基人造石墨/球形天然石墨复合材料。当沥青基人造石墨与球形天然石墨质量比为15%时,石墨化复合材料CG15的首次库仑效率和倍率性能均表现优异,其首次库仑效率为85.4%,在0.1C (1C=300mA/g)、1C、5C和10C倍率下的可逆比容量分别约为343.7mAh/g、286mAh/g、230mAh/g和193mAh/g o将鳞片石墨与纳米硅按照一定质量比例分散于氧化石墨烯分散液中,采用喷雾干燥-热处理的方法制备鳞片石墨/纳米硅/石墨烯复合负极材料,研究鳞片石墨、纳米硅和石墨烯三相复合比例对复合材料性能的影响。鳞片石墨、纳米硅和石墨烯三相复合优化比例为：鳞片石墨与纳米硅的质量比为9：1,石墨烯的复合量为5.3%。该条件下的复合材料在50mA/g的电流密度下首次充电比容量为575.1mAh/g,首次库仑效率为74.5%,50次循环比容量保持率为73.1%。复合材料在电流密度200mA/g、500mA/g和1000mA/g下的可逆比容量分别为540mAh/g、480mAh/g和400mAh/g,显示出良好的倍率性能。图54幅,表17个,参考文献105篇
