U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面中的吸附机理研究

内蒙阿拉善粘土岩论文 铀论文 吸附特征论文
论文详情
我国已提出将粘土岩作为我国高放废物处置库的重要研究围岩之一,并确定将内蒙阿拉善地区作为高放废物处置库粘土岩预选场址。我国对花岗岩的吸附性能已进行大量的研究,但对粘土岩的处置研究工作却较少,且研究体系较为单一。因此,本文以内蒙阿拉善地区粘土岩为研究对象,通过研究不同物理、化学条件下放射性核素U(Ⅵ)与粘土岩矿物表面的吸附机理,为粘土岩作为高放废物处置库的选址、设计与安全性能评价提供参考,主要研究如下:(1)采用多种检测方法与仪器对内蒙阿拉善粘土岩进行表征,发现粘土岩矿物含有伊利石、方解石、高岭石和绿泥石等粘土矿物成分,表面空洞多,结构松散,存在大量的羟基、羧基、羰基、Al-O和Si-O等活性官能团,比表面积为46.13 m2·g-1,粒度为652 nm。(2)采用静态实验,研究接触时间、pH值、离子浓度、固液比、核素初始浓度和温度等因素对吸附的影响。吸附实验结果表明:U(Ⅵ)在粘土岩表面上24 h可达吸附平衡,吸附最佳固液比为1:200,初始浓度为160μg·mL-1;粘土岩对U(Ⅵ)的吸附受pH影响显著,受离子种类影响较大但受离子浓度的变化影响较小,说明吸附过程既有内层络合作用也有外层络合作用,以内层络合作用为主;实验将粘土岩与伊利石、绿泥石和高岭石等粘土矿物的吸附性能进行对比,得知粘土岩对U(Ⅵ)的吸附能力远高于其他3种粘土矿物;U(Ⅵ)在内蒙阿拉善地区地下水环境中主要以UO2(CO3)22-、UO2(CO3)34-种态形式存在。(3)从动力学、热力学及吸附等温线模型拟合结果可知,吸附等温线的四种模型均能用于描述吸附过程,但Freundlich和Slip模型却更适合,说明吸附过程属于多层覆盖(介于双分子层和多分子层之间),吸附反应主要发生在异质吸附剂的表面;准二级动力学方程可准确描述吸附过程,吸附以离子交换为主,反应过程可自发进行,温度升高有利于吸附反应进行。(4)借助光谱与能谱手段探讨U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面上的吸附形态和微观结构,结果表明:吸附反应可在粘土岩表面上内部孔道进行,粘土岩矿物表面的羟基、羰基与Al2O3、Si O2等氧化物可形成≡Al/-OH、≡Si-OH,表面活性官能团中的-C-C-、-C-O-、-C=O-、Al-O和Si-O等主要参与吸附反应;U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面形成多种表面络合物,如≡Al/Si O-UO2+、≡Al/SiO-CO2UO2(CO3)24-和≡Al/SiO-(UO2)2(OH)2CO3-等。
摘要第4-6页
abstract第6-7页
1 绪论第11-24页
    1.1 放射性废物第11-14页
        1.1.1 放射性废物的来源与危害第11-12页
        1.1.2 放射性废物的分类第12-13页
        1.1.3 放射性废物的处理与处置第13-14页
    1.2 粘土岩简介第14-15页
        1.2.1 粘土岩概论第14-15页
        1.2.2 粘土岩的特性第15页
    1.3 固-液界面吸附及影响因素第15-17页
        1.3.1 吸附基本理论第15-16页
        1.3.2 吸附作用的影响因素第16-17页
    1.4 国内外研究现状第17-21页
        1.4.1 粘土岩处置库的研究现状第17-19页
        1.4.2 放射性核素迁移的研究现状第19-21页
    1.5 论文选题与研究内容第21-22页
        1.5.1 选题依据第21页
        1.5.2 研究内容第21-22页
    1.6 论文开展的技术路线第22-24页
2 粘土岩的表征第24-33页
    2.1 实验部分第24-25页
        2.1.1 粘土岩样品的采集与制备第24页
        2.1.2 粘土岩样品的表征实验仪器第24-25页
    2.2 结果与讨论第25-31页
        2.2.1 X射线荧光分析(XRF)第25-26页
        2.2.2 X射线衍射分析(XRD)第26-27页
        2.2.3 红外光谱分析(FT-IR)第27-28页
        2.2.4 场发射扫描电子显微镜分析(SEM)第28-29页
        2.2.5 X射线光电子能谱分析(XPS)第29-30页
        2.2.6 比表面积测定第30-31页
    2.3 本章小结第31-33页
3 U(Ⅵ)在粘土岩上的吸附规律研究第33-51页
    3.1 实验材料第33-34页
        3.1.1 实验材料和试剂第33-34页
        3.1.2 实验仪器和设备第34页
    3.2 实验部分第34-36页
        3.2.1 实验方法第35页
        3.2.2 实验数据处理第35-36页
    3.3 结果与分析第36-50页
        3.3.1 U(Ⅵ)的标准曲线绘制第36-37页
        3.3.2 接触时间对吸附的影响第37-38页
        3.3.3 固液比对吸附的影响第38-39页
        3.3.4 初始浓度对吸附的影响第39-40页
        3.3.5 水相pH对吸附的影响第40-42页
        3.3.6 离子种类对吸附的影响第42-44页
        3.3.7 离子浓度对吸附的影响第44-45页
        3.3.8 U在粘土岩地下水环境中的种态分析第45-50页
    3.4 本章小结第50-51页
4 U(Ⅵ)在粘土岩上的吸附行为研究第51-63页
    4.1 U(Ⅵ)在粘土岩的吸附等温线分析第51-56页
        4.1.1 吸附等温线第51-53页
        4.1.2 分析与讨论第53-56页
    4.2 U(Ⅵ)在粘土岩的吸附热力学分析第56-59页
        4.2.1 吸附热力学参数第56-57页
        4.2.2 分析与讨论第57-59页
    4.3 U(Ⅵ)在粘土岩的吸附动力学分析第59-61页
        4.3.1 准一级动力学模型第59页
        4.3.2 准二级动力学模型第59-60页
        4.3.3 分析与讨论第60-61页
    4.4 本章小结第61-63页
5 U(Ⅵ)在粘土岩上的吸附机理研究第63-74页
    5.1 粘土岩吸附前后的SEM分析第63-65页
    5.2 粘土岩吸附前后的FT-IR分析第65-67页
    5.3 粘土岩吸附前后的XPS分析第67-69页
    5.4 粘土岩吸附前后的TRLFS分析第69-72页
    5.5 本章小结第72-74页
结论第74-76页
致谢第76-77页
参考文献第77-84页
攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果第84页
论文购买
论文编号ABS4353741,这篇论文共84页
会员购买按0.30元/页下载,共需支付25.2
不是会员,注册会员
会员更优惠充值送钱
直接购买按0.5元/页下载,共需要支付42
只需这篇论文,无需注册!
直接网上支付,方便快捷!
相关论文

点击收藏 | 在线购卡 | 站内搜索 | 网站地图
版权所有 艾博士论文 Copyright(C) All Rights Reserved
版权申明:本文摘要目录由会员***投稿,艾博士论文编辑,如作者需要删除论文目录请通过QQ告知我们,承诺24小时内删除。
联系方式: QQ:277865656