纳米Fe/Ni双金属颗粒的制备优化及其去除水中CAHs的基础研究

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氯代脂肪烃(Chlorinated Aliphatic Hydrocarbons-CAHs)作为化工原料和有机溶剂被广泛的应用于化工、制革、医药和电子等行业,使用过程中发生的泄漏、喷射以及工业的直接排放,引起土壤和地下水的CAHs污染。本文旨在研究纳米零价铁和镍组成的双金属体系对CAHs的还原脱氯作用,从而达到治理地下水污染的目的。使用液相化学还原共沉淀法制备纳米Fe/Ni双金属颗粒时,添加42%聚乙二醇作为分散剂,选择冷冻干燥作为干燥方法,可以得到性能较优良的纳米双金属颗粒材料。纳米Fe/Ni颗粒粒径较小(约为20nnm),呈现非晶态纳米合金结构。通过使用不同Ni含量纳米Fe/Ni颗粒对于三种不同CAHs进行批式降解实验,发现对于PCE和1,1,1-TCA的还原降解而言,最佳Ni含量为11%;而对于TCE最佳Ni含量为6%,这证明并非催化金属Ni的含量越高,其对CAHs的降解效能就越好。随着投加量的增大,纳米Fe/Ni颗粒对TCE降解速率和去除率随之增加。在1,1,1-TCA和TCE共存于水相时,其降解效能和速率相较于单独降解过程都有不同程度的下降。Ca2+、Mg2+、Na+、SO42-、NO3-、Cl和甲醇对于1,1,1-TCA和TCE的降解过程均表现出抑制作用,而腐殖酸钠对于CAHs降解的影响是竞争吸附和传递电子两方面作用的叠加。纳米Fe/Ni对于CAHs的去除动力学符合伪-级反应动力学模型。
摘要第5-6页
Abstract第6页
第1章 前言第10-12页
    1.1 课题背景第10-11页
        1.1.1 我国地下水污染现状第10-11页
    1.2 研究意义与目的第11-12页
第2章 文献综述第12-23页
    2.1 地下水中CAHs的来源及污染现状第12-13页
        2.1.1 地下水中CAHs的来源第12页
        2.1.2 地下水中CAHs的污染现状第12-13页
    2.2 地下水中CAHs的性质和危害第13-15页
        2.2.1 CAHs的主要性质第13-14页
        2.2.2 地下水中CAHs的危害第14-15页
    2.3 地下水中CAHs的处理方法及其特点第15-18页
        2.3.1 物理法控制CAHs污染及其特点第15-16页
        2.3.2 化学法处理CAHs污染及其特点第16-17页
        2.3.3 生物法修复CAHs污染及其特点第17-18页
    2.4 零价铁还原CAHs技术发展和应用第18-23页
        2.4.1 零价金属还原修复的兴起第18-19页
        2.4.2 零价铁还原技术的原理第19页
        2.4.3 零价铁还原应用技术第19-20页
        2.4.4 零价铁还原技术的发展——双金属体系第20-21页
        2.4.5 零价铁还原技术的发展——纳米零价铁双金属体系第21-23页
第3章 实验材料与方法第23-28页
    3.1 目标污染物的选取第23页
    3.2 技术路线第23-24页
    3.3 实验药品与试剂第24-25页
    3.4 实验仪器第25页
    3.5 CAHs的降解实验方法第25页
    3.6 CAHs的分析方法第25-26页
    3.7 纳米材料特性分析第26-28页
第4章 纳米Fe/Ni的制备优化及表征第28-36页
    4.1 纳米Fe/Ni双金属的制备第28-30页
        4.1.1 制备原理第28页
        4.1.2 制备方法第28-29页
        4.1.3 干燥及储存第29-30页
    4.2 制备方法优化和分析第30-31页
        4.2.1 分散剂投加量优化第30-31页
        4.2.2 干燥方法优化第31页
    4.3 纳米Fe/Ni双金属特性表征第31-36页
        4.3.1 ICP-AES分析第31页
        4.3.2 粒度分析第31-32页
        4.3.3 BET测试第32-33页
        4.3.4 SEM及TEM分析第33-34页
        4.3.5 XRD分析第34-36页
第5章 纳米Fe/Ni对CAHs的降解研究第36-52页
    5.1 不同Ni含量纳米Fe/Ni对CAHs的还原降解第36-40页
        5.1.1 1,1,1-TCA的还原降解第36-37页
        5.1.2 TCE的还原降解第37-38页
        5.1.3 PCE的还原降解第38-40页
    5.2 不同纳米Fe/Ni投加量对CAHs的还原降解第40页
    5.3 1,1,1-TCA与TCE共降解实验第40-41页
    5.4 共存离子对纳米Fe/Ni还原降解CAHs的影响第41-43页
        5.4.1 共存离子对1,1,1-TCA的还原影响第41-42页
        5.4.2 对TCE的还原影响第42-43页
    5.5 有机质对纳米Fe/Ni还原降解CAHs的影响第43-47页
        5.5.1 对1,1,1-TCA的降解影响第44-45页
        5.5.2 对TCE的降解影响第45-47页
    5.6 纳米Fe/Ni还原CAHs过程中Ni的释放第47-49页
    5.7 长效实验第49-52页
第6章 降解动力学分析及机理讨论第52-63页
    6.1 不同Ni含量对CAHs降解动力学分析第52-55页
    6.2 不同投加量的动力学分析第55-56页
    6.3 共降解动力学分析第56-57页
    6.4 共存离子及有机质影响的动力学分析第57-58页
    6.5 机理分析第58-63页
第7章 结论与展望第63-64页
    7.1 实验结论第63页
    7.2 不足与展望第63-64页
致谢第64-65页
参考文献第65-71页
硕士期间成果第71页
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