有机胺脱除NO的研究

脱硝反应论文 二乙烯三胺合钴论文 平衡常数论文
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二乙烯三胺合钴脱硝技术,能络合NO并将其从气相中脱除。有机胺(二乙烯三胺)合钴是一种新型的NO络合剂,其表现出的良好脱除效果,体现出新型络合物脱硝广阔的应用前景。本文研究了不同操作条件对气液吸收过程的影响,接着测定了[Co(dien)2]2+无氧吸收NO的平衡常数及热力学函数。为保持长时间高效地吸收NO,采用活性炭作为催化剂,研究了间歇实验中不同因素对三价二乙烯三胺合钴离子转化为二价二乙烯三胺合钴离子效率的影响。实验结果表明,吸收NO的最佳条件为:Co/dien摩尔配比1:2,pH=6.5,[Co(dien)2]2+浓度0.04mol/L,温度50℃,含氧量5%,亚硫酸根离子、亚硝酸根离子的加入对吸收有抑制作用,浓度越大,抑制作用越强;适当浓度的硫酸根离子、硝酸根离子对吸收过程有促进作用,超过一定浓度则表现出抑制作用;铵根离子的加入对吸收过程表现出促进作用,浓度越高,促进作用越强;钾离子的加入对[Co(dien)2]2+吸收NO过程无影响。通过对实验结果的计算和分析,得出[Co(dien)2]2+在无氧条件下吸收NO的反应式中NO的化学计量数为2。通过在温度梯度30C°~70C°下对平衡常数的计算,得出反应平衡常数关于温度的函数表达式为:KP=1.905×10-6exp{20590.19/T}(bar-1)活性炭能作为[Co(dien)2]3+转化为[Co(dien)2]2+的催化剂,此还原反应的最佳反应条件为:pH=3,T=90℃,活性炭筛网密度为100~120目,活性炭加入量为10g/L,三价二乙烯胺合钴离子浓度0.01mol/L。钠、钾离子的加入不会影响[Co(dien)2]3+转化为[Co(dien)2]2+的还原反应,NO2-的加入会对还原反应产生负面的影响
摘要第5-6页
Abstract第6-7页
第1章 前言第11-13页
    1.1 课题的背景和意义第11-12页
    1.2 本论文的研究内容第12-13页
第2章 文献综述第13-26页
    2.1 NO_x的物化性质、来源、形成机理及危害第13-14页
    2.2 干法脱硝第14-15页
        2.2.1 选择性催化还原法(SCR)第14-15页
        2.2.2 选择性非催化还原法(SNCR)第15页
        2.2.3 光催化脱硝技术第15页
    2.3 湿法脱硝第15-20页
        2.3.1 直接吸收法第16页
        2.3.2 氧化吸收法第16页
        2.3.3 尿素还原吸收法第16-17页
        2.3.4 液相络合吸收法第17-20页
        2.3.5 电化学氧化吸收法第20页
    2.4 富氧燃烧烟气联合脱硫脱硝第20-21页
    2.5 活性炭第21-24页
        2.5.1 活性炭的吸附性第22-23页
        2.5.2 活性炭的催化性第23-24页
    2.6 二乙烯三胺(DETA)和钴二乙烯三胺Co(dien)_2第24-26页
第3章 实验方法与数据处理第26-32页
    3.1 实验原料与化学试剂第26页
    3.2 NO气体的制备第26-27页
    3.3 溶液的配制第27页
        3.3.1 Co(dien)_2溶液的配制法第27页
        3.3.2 Co(dien)_2Cl_3溶液的制备第27页
    3.4 主要实验仪器设备第27页
    3.5 反应装置及操作第27-29页
        3.5.1 模拟烟气反应吸收装置第27-28页
        3.5.2 活性炭催化再生Co~(2+)的实验装置第28-29页
    3.6 实验检测方法第29-32页
        3.6.1 气体检测方法第29-30页
        3.6.2 Co(Ⅱ)浓度的检测方法第30-32页
第4章 [Co(dien)_2]~(2+)溶液络合吸收NO工艺条件的研究第32-45页
    4.1 结果与讨论第32-44页
        4.1.1 Co/DETA摩尔配比对NO吸收效率的影响第32-33页
        4.1.2 [Co(dien)_2]~(2+)浓度对NO吸收过程的影响第33-34页
        4.1.3 反应温度对NO吸收过程的影响第34-35页
        4.1.4 溶液pH值对NO吸收过程的影响第35-36页
        4.1.5 气相中含氧量对NO吸收过程的影响第36-37页
        4.1.6 NO_2~-浓度对NO吸收过程的影响第37-38页
        4.1.7 NO_3~-浓度对NO吸收过程的影响第38-39页
        4.1.8 Ca~(2+)浓度对NO吸收过程的影响第39-40页
        4.1.9 K~+浓度对NO吸收过程的影响第40-41页
        4.1.10 SO_4~(2-)浓度对NO吸收过程的影响第41-42页
        4.1.11 NH_4~+浓度对NO吸收过程的影响第42-43页
        4.1.12 SO_3~(2-)浓度对NO吸过程的影响第43-44页
    4.2 本章小结第44-45页
第5章 [Co(dien)_2]~(2+)吸收NO的平衡常数第45-53页
    5.1 平衡常数的计算方法第46-47页
    5.2 实验部分第47-48页
    5.3 结果与讨论第48-52页
    5.4 本章小结第52-53页
第6章 活性炭催化再生Co~(2+)工艺条件的研究第53-66页
    6.1 活性炭催化再生Co~(2+)的反应机理第53-54页
    6.2 实验部分第54页
    6.3 活性炭催化再生Co~(2+)的单因素影响实验第54-62页
        6.3.1 温度对Co~(3+)还原的影响第54-55页
        6.3.2 pH值对Co~(3+)还原的影响第55-56页
        6.3.3 初始溶液浓度对Co~(3+)还原的影响第56-57页
        6.3.4 炭加入量对Co~(3+)还原的影响第57-58页
        6.3.5 活性炭目数对Co~(3+)还原的影响第58-59页
        6.3.6 溶液中Na~+和K~+浓度对Co~(3+)还原的影响第59-62页
    6.4 催化还原反应活化能的计算第62-64页
    6.5 本章小结第64-66页
第7章 全文总结第66-68页
参考文献第68-75页
致谢第75页
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