中红外波段是非常重要的电磁辐射波段,在很多科学技术领域具有重要的应用。典型的中红外波段为3μm到5μm,这个频率范围对应着多数重要分子的振转能级。另外,由于地球大气层的两个透过率“窗口”为3μm-5μm和8μm-13μm,中红外激光在大气层中有更高的透过率。因此,高功率中红外激光在光谱学、材料科学、化学、生物分子学、强场物理、远程遥感、通讯和国家防御等领域都有重大的应用潜力。近二十年来,可见光和近红外波段的超短强脉冲技术已经发展得相当成熟,出现了一些商品化的高功率超快激光器,比如常见的钛宝石再生放大器系统。相对而言,由于中红外能级型增益介质的严重匮乏,目前尚不具备搭建中红外波段的啁啾脉冲放大器(CPA)系统的条件。因此,高峰值功率的中红外波段激光技术远落后于可见光和近红外波段。近十几年来蓬勃发展光参量啁啾脉冲放大(OPCPA)技术也可以对超短脉冲进行放大。与CPA技术相比,OPCPA技术具有很多优势,比如可以提供更高的增益、更大的增益带宽和更高的信噪比。而且,OPCPA放大的信号光的中心波长更加灵活。因此,将OPCPA技术拓展到中红外波段是发展高峰值功率中红外激光的一个可行的方案。但是,目前中红外波段OPCPA的发展仍然存在很多困难,比如中红外光栅衍射效率低、大口径非线性晶体的匮乏、性能良好的可调谐种子源产生困难等等。本论文针对中红外高功率激光的发展需求,以中红外OPCPA为技术基础,探讨了高功率可调谐中红外飞秒脉冲激光系统的设计,提出了“中红外飞秒OPA注入结合中红外非共线OPCPA放大”的新方案。建立了高功率可调谐中红外超快激光的技术验证平台,产生了120GW的高峰值功率中红外飞秒脉冲,高于至今为止国内外报道的功率指标,同时在高功率状态下(>10GW),首次实现了中红外飞秒激光的波长可调谐(3.3μm-3.95μm)。论文的主要内容和创新点如下：一、提出了一种新型的基于宽带、窄带激光相互作用的宽带频率转换技术,可用于产生宽带中红外波段种子激光或者宽带蓝光、紫外波段激光。相对于传统的宽带飞秒激光脉冲之间的频率转换过程,在相互作用的三波之中引入一束窄带脉冲激光,可以减小脉冲之间群速度走离(GVM)的影响,获得更大的位相匹配带宽,因此可以得到更高的转化效率。为了验证这种全新的宽带频率转换技术,我们进行了基于和频过程(SFG)的验证性实验,证实了相对于传统的宽带脉冲作用方式,这种基于宽带、窄带脉冲相互作用的频率转换技术确实具有显著的宽带位相匹配优势。二、为产生高峰值功率(>100GW)可调谐中红外脉冲激光,提出了“中红外飞秒OPA注入结合中红外非共线OPCPA放大”的新方案。系统前级使用中红外可调谐飞秒OPA作为性能良好的种子源；放大级采用基于LiNbO3的非共线OPCPA,既保证了足够的位相匹配带宽,又保证了最终输出波长的可调谐；并且为完全抵消高阶色散,采用同波长的光栅展宽器／压缩器。按照总体实验方案,完成了整个系统的结构和参数设计,包括中红外飞秒OPA、光栅展宽器、OPCPA放大级、光栅压缩器等单元。特别地,通过对LiNbO3、KTA、LiIO3、KNbO3、PPLN等多种中红外非线性晶体的分析及理论研究,表明LiNbO3晶体具备有效非线性系数大、位相匹配带宽大、晶体尺寸大等多种优点,有潜力实现峰值功率为数TW的可调谐中红外脉冲输出。三、建立了高功率可调谐中红外超快激光的技术验证平台,产生了120GW的高峰功率中红外飞秒脉冲,高于至今为止国内外报道的功率指标,并在高功率状态下(>10GW),首次实现了中红外飞秒激光的波长可调谐(3.3μm-3.95μm)。实验中采用可调谐的飞秒OPA来产生OPCPA的中红外信号注入光。由于OPCPA采用非共线位相匹配,通过改变非共线角和位相匹配角,首次实现了在高功率状态下(>10GW)的中红外飞秒激光的波长可调谐,激光系统可在3.3μm到3.95μm的波长范围内连续可调。OPCPA系统采用LiNbO3晶体单级放大,最高输出啁啾脉冲能量达到29.5mJ,对应饱和增益超过4000倍,比基于体块晶体的增益报道结果高1-2个量级。经过光栅压缩器进行脉冲压缩,得到脉冲能量为13.3mJ、脉冲宽度为111fs的中红外激光脉冲,对应的峰值功率达到120GW。
