聚吡咯复合纳米电极制备及吸附重金属离子性能研究

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电容法去离子(CDI)技术是一种处理重金属废水的新型技术,它具有操作简便、节约能耗、资源可回收、无二次污染、循环稳定性良好等优势。其技术核心是具有高吸附性能的电极。CDI技术发展至今,电极成型过程依赖粘结剂的问题仍未解决。本文围绕碳纳米管/导电聚合物复合纳米电极制备开展研究,通过添加壳聚糖改善复合纳米电极成型效果,并对其电吸附效果进行了探究。本论文主要包括以下内容:(1)采用原位聚合法制备了PPy/CS/CNT复合纳米材料,研究了CS添加量对复合纳米电极电化学性能及吸附性能的影响,并对其形貌、结构及抗压强度等进行了表征。结果表明:CS和PPy依次包裹在CNT表面上,形成“一核双壳”结构,复合纳米材料整体呈现为互相交织的纳米线结构。当mCS:m Py=2:10时,PPy/CS/CNT复合纳米电极的比电容值最大,为103.19F/g,为PPy/CNT复合纳米电极比电容值的1.6倍。该比例下,复合纳米电极对Cu2+吸附量达到最大,为16.63mg/g,是PPy/CNT复合纳米电极对吸附量的2.1倍。第100次循环伏安测试时,比电容保持率为86.9%,表现出良好的循环稳定性。(2)采用原位聚合法制备了PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料,研究了GO添加量对复合纳米电极电化学性能及吸附性能的影响,并对其形貌、结构及抗压强度等进行了表征。研究结果为:CNT、CS和PPy三者依然构成“一核双壳”纳米线结构,该结构与GO片层互相交织。当mGO:m Py=4:10时,比电容值最大,为223.98F/g,为PPy/CS/CNT复合纳米电极比电容值的2.2倍。该比例下,复合纳米电极对Cu2+吸附量达到最大,为28.29mg/g,是PPy/CS/CNT复合纳米电极的1.5倍。第100次循环伏安测试时,比电容保持率为90.6%,循环稳定性能提升。(3)将PPy/CS/CNT和PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极应用于CDI过程吸附脱除重金属离子。探究了原料液初始浓度、电极电压及离子种类对吸附性能的影响,并对吸附结果进行了动力学拟合。结果显示:二者对Cu2+的吸附量随着溶液初始浓度的增加而增加,但吸附率降低,这表明这两种复合纳米电极适于处理低浓度的含铜废水。增大电压有利于吸附的发生。二者对不同金属离子的吸附能力表现为:Fe3+>Cu2+>Ag+。动力学拟合结果表明,此二种复合纳米电极吸附重金属离子过程符合Lagergren二级方程模型,由此得出吸附方式为化学吸附。
摘要第3-5页
abstract第5-6页
1 绪论第10-26页
    1.1 重金属废水概况第10-15页
        1.1.1 重金属废水来源及污染现状第10-11页
        1.1.2 常见的重金属废水处理技术及方法第11-14页
        1.1.3 电容法去离子技术原理及应用第14-15页
    1.2 电极材料种类及应用第15-19页
        1.2.1 碳材料第15-16页
        1.2.2 金属氧化物材料第16页
        1.2.3 导电聚合物材料第16-19页
    1.3 导电聚合物及其复合纳米材料的合成方法第19-20页
        1.3.1 化学氧化聚合法第19页
        1.3.2 电化学聚合法第19-20页
        1.3.3 乳液聚合法第20页
    1.4 聚吡咯、壳聚糖、碳纳米管和氧化石墨烯的性质第20-23页
        1.4.1 聚吡咯(PPy)第20-21页
        1.4.2 壳聚糖(CS)第21-22页
        1.4.3 碳纳米管(CNT)第22-23页
        1.4.4 氧化石墨烯(GO)第23页
    1.5 本文研究内容第23-26页
2 实验方法与表征第26-32页
    2.1 实验试剂和实验仪器第26-27页
    2.2 复合纳米电极的检测与表征第27-29页
        2.2.1 复合纳米电极的表面性能表征第27-28页
        2.2.2 复合纳米电极的电化学性能表征第28-29页
    2.3 复合纳米电极吸附性能测试第29-32页
        2.3.1 吸附实验装置与测试步骤第29-30页
        2.3.2 吸附实验数据采集与计算第30-32页
3 PPy/CS/CNT复合纳米电极制备及表征第32-46页
    3.1 PPy/CS/CNT复合纳米电极的制备第32-33页
        3.1.1 PPy/CS/CNT复合纳米材料的制备第32-33页
        3.1.2 PPy/CS/CNT复合纳米材料的成型第33页
    3.2 PPy/CS/CNT复合纳米材料的表面性能表征第33-38页
        3.2.1 PPy/CS/CNT复合纳米材料的SEM及TEM测试结果第33-34页
        3.2.2 PPy/CS/CNT复合纳米材料的FT-IR测试结果第34-35页
        3.2.3 PPy/CS/CNT复合纳米材料的XPS测试结果第35-37页
        3.2.4 PPy/CS/CNT复合纳米材料的抗压强度测试结果第37-38页
    3.3 PPy/CS/CNT复合纳米电极的电化学性能表征第38-41页
        3.3.1 PPy/CS/CNT复合纳米电极的CV测试结果第38-40页
        3.3.2 PPy/CS/CNT复合纳米电极的EIS测试结果第40-41页
        3.3.3 PPy/CS/CNT复合纳米电极的电化学稳定性测试结果第41页
    3.4 PPy/CS/CNT复合纳米电极的吸附性能第41-45页
        3.4.1 PPy/CS/CNT复合纳米电极吸附Cu~(2+)性能研究第41-42页
        3.4.2 初始浓度对PPy/CS/CNT复合纳米电极吸附性能影响第42-43页
        3.4.3 电极电压对PPy/CS/CNT复合纳米电极吸附性能影响第43页
        3.4.4 PPy/CS/CNT复合纳米电极对不同离子的吸附性能第43-44页
        3.4.5 PPy/CNT和PPy/CS/CNT复合纳米电极的吸附动力学分析第44-45页
    3.5 本章小结第45-46页
4 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极制备及表征第46-62页
    4.1 GO及PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的制备第46-48页
        4.1.1 GO的制备与检测第46-47页
        4.1.2 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的制备第47-48页
        4.1.3 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的成型第48页
    4.2 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的表面性能表征第48-53页
        4.2.1 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的SEM及TEM测试结果第48-49页
        4.2.2 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的FT-IR测试结果第49-50页
        4.2.3 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的XPS测试结果第50-52页
        4.2.4 PPy/GO/CS/CNT复合纳米材料的抗压强度测试结果第52-53页
    4.3 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的电化学性能表征第53-56页
        4.3.1 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的CV测试结果第53-54页
        4.3.2 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的EIS测试结果第54-55页
        4.3.3 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的电化学稳定性测试结果第55-56页
    4.4 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的吸附性能表征第56-60页
        4.4.1 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极吸附Cu~(2+)性能研究第56-57页
        4.4.2 初始浓度对PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极吸附性能影响第57页
        4.4.3 电极电压对PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极吸附性能影响第57-58页
        4.4.4 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极对不同离子的吸附性能第58页
        4.4.5 PPy/GO/CS/CNT复合纳米电极的吸附动力学分析第58-60页
    4.5 本章小结第60-62页
5 结论与展望第62-64页
    5.1 结论第62-63页
    5.2 展望第63-64页
参考文献第64-72页
致谢第72-73页
附录第73页
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