导电聚合物复合改性ZnIn2S4可见光催化降解抗生素性能研究

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随着居民医疗水平的整体提升,药品特别是抗生素类的大量使用,我国的水环境中残留了众多的抗生素类污染物。抗生素废水成分复杂,生物降解性能差与此同时我国的抗生素滥用情况突出,由此产生了对抗生素的耐药性等问题,进一步促使抗生素的使用量的增加。在众多的处理抗生素类物质的方法中光催化技术具有一定的优势,其中三元催化剂ZnIn2S4具有可见光相应强、制备方法简单、催化效率高等优点。然而,ZnIn2S4对抗生素类废水的降解能力仍有待提高,对催化剂的复合改性可有效提高光催化剂的催化效率等性能。导电聚合物复合改性光催化材料已经广泛研究,其具有柔性和可调谐的性质,可以作为有效的电子供体、电子传递子和空穴受体、转运子。因此本研究分别选用聚吡咯(PPy)和3,4-聚乙烯二氧噻吩(PEDOT)改性ZnIn2S4以提高其对抗生素类废水的降解能力。采用水热法制备导电聚合物复合的催化剂,通过SEM、XRD、TEM、BET、FT-IR、UV-vis、PL、XPS、EDS、EPR等手段对催化剂进行表征,并在自制反应装置中考察了对氯霉素(CAP)和盐酸四环素(TCH)的光催化降解活性等性能并取得以下实验结果:(1)利用PPy复合改性ZnIn2S4在可见光下,4%(wt)的PPy-ZnIn2S4对亚甲基蓝和氯霉素的光催化去除速率和TOC去除率较ZnIn2S4都有所提升,其中完全去除氯霉素时间提前了60min,TOC去除率更是增大了一倍达到了48.5%。仪器表征分析表明,复合后催化剂的晶型有所变化,出现了立方晶型结构,UV-vis结果表明复合催化剂的可见光吸收范围扩大,复合催化剂光催化降解氯霉素,降解程度明显增强,终产物减少。(2)制备PEDOT-ZnIn2S4复合催化剂,催化剂晶型和结构变化不大,对可见光的吸收强度增大,同时增强了光生电子和空穴的分离和转移,抑制了电子空穴对的重组。复合催化剂对TCH的降解速率和TOC去除率都有所增强,另一方面调节不同pH,当pH=7时TOC去除率最高为56.13%;自由基捕获实验结果表明超氧自由基是光催化降解的主要活性物种。综上所述,导电聚合物改性ZnIn2S4可以有效提高ZnIn2S4的可见光催化降解抗生素的效率,降解机理和反应条件的研究为导电聚合物改性ZnIn2S4的研究提供了理论依据。
摘要第3-5页
abstract第5-6页
第一章 绪论第10-29页
    1.1 光催化技术概述第10-14页
        1.1.1 光催化技术的发展第10-11页
        1.1.2 光催化机理和光催化材料第11-14页
    1.2 ZnIn_2S_4光催化剂的改性研究进展第14-18页
        1.2.1 金属离子掺杂第15-16页
        1.2.2 非金属掺杂第16页
        1.2.3 金属掺杂第16-17页
        1.2.4 光催化剂复合第17页
        1.2.5 其他物质复合第17-18页
    1.3 导电聚合物复合ZnIn2S第18-21页
        1.3.1 导电聚合物材料概述第18-19页
        1.3.2 导电聚合物的应用领域第19-21页
    1.4 环境中抗生素的现状及去除技术第21-25页
        1.4.1 环境中抗生素现状第21-22页
        1.4.2 环境中抗生素处理技术第22-24页
        1.4.3 抗生素的光催化降解技术第24-25页
    1.5 选题依据,研究目的及意义,研究内容第25-29页
        1.5.1 选题依据第25-26页
        1.5.2 研究目的及意义第26页
        1.5.3 研究内容第26-29页
第二章 聚吡咯复合ZnIn_2S_4的制备和光催化性能研究第29-48页
    2.1 引言第29页
    2.2 实验部分第29-34页
        2.2.1 实验材料及仪器第29-31页
        2.2.2 制备ZnIn_2S_4及PPy-ZnIn_2S_4催化剂第31-32页
        2.2.3 催化剂ZnIn_2S_4及PPy-ZnIn_2S_4的表征第32-33页
        2.2.4 光催化性能实验第33-34页
        2.2.5 光催化自由基捕获实验第34页
        2.2.6 光降解氯霉素中间产物测试第34页
        2.2.7 光解实验第34页
    2.3 结果与讨论第34-47页
        2.3.1 表面形貌及晶体结构分析表征第34-39页
        2.3.2 BET比表面积分析表征第39-40页
        2.3.3 催化剂的光吸收性能分析表征第40-42页
        2.3.4 可见光下光催化降解性能第42-43页
        2.3.5 光催化降解氯霉素途径分析第43-45页
        2.3.6 活性物种的测定第45-47页
    2.4 本章小结第47-48页
第三章 PEDOT-ZnIn_2S_4的制备与去除水中四环素性能研究第48-64页
    3.1 引言第48页
    3.2 实验部分第48-53页
        3.2.1 实验材料和仪器第48-50页
        3.2.2 光催化剂的制备第50页
        3.2.3 光催化剂的表征第50-51页
        3.2.4 可见光下光催化性能测试第51-52页
        3.2.5 pH对光催化性能的影响测试第52页
        3.2.6 不同pH条件下捕获实验第52-53页
    3.3 结果与讨论第53-62页
        3.3.1 催化剂的形貌以及晶体的结构表征分析第53-55页
        3.3.2 BET比表面积分析第55-56页
        3.3.3 催化剂的光电化学性能分析第56-58页
        3.3.4 可见光下催化剂去除水中四环素的效率第58-60页
        3.3.5 不同pH条件对催化剂降解四环素的效率和产物影响第60页
        3.3.6 光催化剂吸附实验结果分析第60-61页
        3.3.7 光催化降解四环素的机理和过程分析第61-62页
    3.4 本章小结第62-64页
第四章 结论与展望第64-66页
    4.1 结论第64页
    4.2 创新点摘要第64-65页
    4.3 展望第65-66页
致谢第66-67页
参考文献第67-81页
附录 硕士阶段的研究成果与奖励第81页
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