新型多孔碳材料的制备、表征及性能研究

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论文详情
多孔碳材料具有质轻、比表面积大、导电性好、物理和化学稳定性高等优点,在吸附、催化和能源储存等方面有着非常广泛的应用。本论文中,我们发展了一种以溶胶-凝胶模板法制备形貌和结构可调控的多孔碳纳米粒子方法,通过选择合适的模板,控制反应条件来调控碳纳米粒子的形貌和孔结构。这种方法中,间苯二酚(R)-甲醛(F)为碳源,商业遮盖聚合物OP空心球作为模板,去离子水(W)和乙醇(E)作为溶剂和分散剂,溶胶-凝胶模板法制得聚合物粒子,在惰性气氛下高温碳化得到不同形貌和结构的碳纳米粒子。利用SAXS技术对碳纳米粒子孔结构进行系统的表征分析,研究各种反应条件,例如碳源浓度、分散剂组成、不同的后期处理和活化条件等,对碳纳米粒子孔结构和形貌的影响。当碳源浓度为2N,分散剂为去离子水,不经过后期处理(pH-8)时,高温碳化活化得到的碳纳米粒子为单分散的分层次多孔碳纳米球。多孔碳纳米球具有较低的石墨化程度,它是由较小的石墨微晶组成的无定型碳;其表面主要由C元素组成,且含有少量的O元素;多孔碳纳米球具有分层次多孔网络结构,同时具有大孔、介孔和微孔,C02活化可以有效的改善多孔碳纳米球的孔结构,使其拥有更高的比表面积和更多的微孔。电化学测试表明分层次多孔碳纳米球拥有优良的循环伏安特性、充放电性能,具有较低的交流阻抗和很长的循环寿命,活化后其具有较高的比电容值。当碳源浓度为2N,分散剂为去离子水和乙醇,它们的体积比为1:1,经过碱或酸后期处理(pH>10或pH≤6)时,高温碳化得到的碳纳米粒子为单分散的分层次多孔碳纳米碗。多孔碳纳米碗表面主要组分为C元素,其主要以芳香环结构的石墨微晶形式存在:碳纳米碗表面含有少量的O元素,其主要为酚醛凝胶高温热解残留的酚羟基或吸附水分子。碳纳米碗具有特殊的碗状结构,与空心球和半球状结构相比,碗状结构具有优异的堆栈效果,这使碳纳米碗具有较高的单位体积比表面积和堆积密度。碗状结构和分层次多孔网络结构使碳纳米碗拥有优良的循环伏安特性、充放电性能,具有较低的交流阻抗和很长的循环寿命,尤其是在高倍率下具有优秀的电化学性能。
致谢第4-5页
摘要第5-6页
Abstract第6-7页
1 引言第11-13页
2 研究背景及文献综述第13-31页
    2.1 碳材料的概述第13页
    2.2 多孔碳材料研究进展第13-16页
        2.2.1 多孔碳材料概述第13-14页
        2.2.2 多孔碳材料合成第14-16页
    2.3 碳球的研究进展第16-26页
        2.3.1 碳球简介第16-17页
        2.3.2 碳球的制备方法第17-26页
    2.4 碳材料的应用第26-31页
        2.4.1 能源材料第26-29页
        2.4.2 催化领域第29页
        2.4.3 力学性能第29页
        2.4.4 场致发射第29-31页
3 研究内容与创新点第31-32页
    3.1 研究内容第31页
    3.2 研究重点与创新点第31-32页
4 实验材料与表征方法第32-42页
    4.1 实验方法第32页
    4.2 实验原料与仪器设备第32-33页
    4.3 材料表征方法第33-42页
        4.3.1 透射电镜第33-34页
        4.3.2 扫描电镜第34页
        4.3.3 外光谱第34-35页
        4.3.4 X射线衍射第35页
        4.3.5 拉曼光谱第35-36页
        4.3.6 气体吸附测试第36-37页
        4.3.7 热分析第37-38页
        4.3.8 X射线光电子能谱第38页
        4.3.9 小角X射线散射技术第38-39页
        4.3.10 电化学性能测试第39-42页
5 分级多孔碳纳米球的可控制备、表征及性能研究第42-68页
    5.1 分级多孔碳纳米球的制备与表征第43-46页
        5.1.1 制备方法第43-44页
        5.1.2 材料制备第44-45页
        5.1.3 材料表征测试第45-46页
    5.2 聚合物微球和多孔碳纳米球的形貌、结构和组成分析第46-60页
        5.2.1 电镜分析第46-49页
        5.2.2 外光谱分析第49-50页
        5.2.3 X射线衍射分析第50-52页
        5.2.4 拉曼光谱分析第52-55页
        5.2.5 X射线光电子能谱分析第55-57页
        5.2.6 多孔碳纳米球的孔结构分析第57-60页
    5.3 多孔碳纳米球的H2吸附性能研究第60页
    5.4 多孔碳纳米球的电化学性能研究第60-67页
        5.4.1 循环伏安特性分析第61-63页
        5.4.2 充放电性能测试第63-65页
        5.4.3 交流阻抗测试第65-66页
        5.4.4 循环寿命测试第66-67页
    5.5 本章小结第67-68页
6 单分散碳纳米碗的制备、表征及性能研究第68-90页
    6.1 单分散碳纳米碗的制备与表征第69-72页
        6.1.1 制备方法第69-70页
        6.1.2 材料制备第70-71页
        6.1.3 材料表征测试第71-72页
    6.2 碳纳米碗的形貌和结构分析第72-84页
        6.2.1 热分析第72-74页
        6.2.2 电镜分析第74-76页
        6.2.3 X射线衍射分析第76-77页
        6.2.4 拉曼光谱分析第77-80页
        6.2.5 X射线光电子能谱分析第80-81页
        6.2.6 碳纳米碗的孔结构分析第81-84页
    6.3 碳纳米碗的电化学性能研究第84-88页
        6.3.1 循环伏安特性分析第84-85页
        6.3.2 充放电性能测试第85-87页
        6.3.3 交流阻抗测试第87页
        6.3.4 循环寿命测试第87-88页
    6.4 碳纳米碗的形成机理第88-89页
    6.5 本章小结第89-90页
7 多孔碳材料的SAXS研究第90-107页
    7.1 SAXS理论依据第90-95页
        7.1.1 理想两相体系的散射理论第90-92页
        7.1.2 非理想两相体系的散射理论第92-94页
        7.1.3 SAXS中的重要结构参数第94-95页
    7.2 样品制备及表征第95-96页
    7.3 SAXS数据处理第96-97页
    7.4 SAXS研究反应条件对碳纳米粒子孔结构的影响第97-106页
        7.4.1 分散剂水醇比对孔结构的影响第97-100页
        7.4.2 碳源浓度对孔结构的影响第100-102页
        7.4.3 酸碱处理对孔结构的影响第102-103页
        7.4.4 活化处理对孔结构的调控第103-106页
        7.4.5 反应条件对形貌的影响第106页
    7.5 本章小结第106-107页
8 结论与展望第107-109页
    8.1 全文总结第107页
    8.2 工作展望第107-109页
参考文献第109-123页
作者简历及在学研究成果第123-127页
学位论文数据集第127页
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