碘化褐煤、硫酸掺杂聚苯胺纤维、紫茎泽兰活性炭对产价铬离子的吸附研究

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水是一种最重要和最基本的自然资源,不仅是人类赖以生存的根本,而且是社会和经济持续发展的关键。我国不仅面临着水资源短缺的问题,而且水体的污染也越来越引起人们的关注和重视。铬是重要的工业原料,在生产中得到广泛的应用,而且在众多的领域没有替代的材料。铬的大量使用以及不合理的排放,造成了地表水和地下水的污染。通常处理含铬废水的方法有化学沉淀法,电化学法,离子交换法,膜分离法,生物法以及吸附法等,各种方法各有优缺点。吸附法广泛的被用于工业废水的处理。吸附过程操作简单,吸附剂可再生重复使用。需找廉价,吸附能力好的吸附剂用于污水处理已成为国内外研究的热点。考虑到云南省褐煤储量丰富,而磺化煤很早就用作离子交换剂用于硬水的软化,本文用云南先锋褐煤制备磺化煤吸附剂。紫茎泽兰是在云南省大量存在的一种外侵植物。紫茎泽兰生长的地方其他植物不会生长,而且紫茎泽兰传播速度很快。控制紫茎泽兰传播已成为难点,紫茎泽兰本身还有较高的木质素,从变废为宝,变害为宝的思想出发,本文用紫茎泽兰制备活性炭材料。聚苯胺以其良好的热稳定性、化学稳定性和电化学可逆性,优良的电磁微波吸收性能,潜在的溶液和熔融加工性能,原料易得,合成方法简便,还有独特的掺杂现象等特性,成为现在研究进展最快的导电高分子材料之一。国内外将聚苯胺用于重金属废水处理的研究较少,本文以快速混合的制备方法制备了硫酸掺杂聚苯胺纤维。本文以含六价铬离子模拟废水为研究对象,研究先锋磺化褐煤、硫酸掺杂聚苯胺纤维和紫茎泽兰活性炭三种吸附材料对水中六价铬离子的去除作用,探讨三种吸附剂对重金属离子的吸附机理。对硫酸掺杂聚苯胺纤维和紫茎泽兰活性炭吸附剂的比表面积、表面形态结构等进行了测定和分析。制备的紫茎泽兰活性炭比表面积为1184.2m2·g-1,分析认为用紫茎泽兰制备活性炭从原料到制备方法是可行的。硫酸掺杂聚苯胺纤维具有较大的比表面积(203.7m2.g-1)、较好的机械性能和较高的热学稳定性能。研究了先锋磺化褐煤、硫酸掺杂聚苯胺纤维和紫茎泽兰活性炭对六价铬离子吸附性能。研究包括等温吸附研究,吸附剂用量、pH值、时间、温度因素对吸附的影响。探讨了吸附剂的吸附机理,研究了六价铬离子的吸附热力学和动力学行为。结果表明:先锋磺化褐煤吸附Cr(Ⅵ),吸附时间1小时即可达到吸附平衡。在pH为2左右时,先锋磺化煤对Cr(Ⅵ)的去除效果较好。在pH较小时,可能涉及六价铬的还原。吸附过程中,ΔG=-4.43~-5.71kJ·mol-1,ΔH=14.16kJ·mol-1,ΔS=63.42J·K-1mol-1,说明先锋磺化煤吸附水中Cr(Ⅵ)为自发、吸热、熵增过程。Elovich方程能更好地描述Cr(Ⅵ)在先锋磺化煤上的吸附动力学行为,吸附平衡数据符合Langmuir方程,高温有利于吸附。硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附Cr(Ⅵ),吸附时间1.5h即可达到吸附平衡。在pH小于3时,硫酸掺杂聚苯胺纤维对Cr(Ⅵ)的去除效果较好,去除率达到99%。对于给定的实验条件下4g·L-1的硫酸掺杂聚苯胺纤维是适宜的。吸附过程中,ΔG=-10.76kJ·mol-1~-13.13kJ·mol-1, Δ:23.87kJ·mol-1,ΔS=118.20J·K-1.mol-1,说明硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附水中Cr(Ⅵ)为自发、吸热、熵增过程。准二级方程能更好地描述Cr(Ⅵ)在硫酸掺杂聚苯胺纤维上的吸附动力学行为,吸附平衡数据符合Langmuir方程,高温有利于吸附。颗粒内扩散方程研究表明,Cr(Ⅵ)在硫酸掺杂聚苯胺纤维上的吸附不仅仅内扩散是速率控制过程,可能还有其它类型自发进行的动力学控制过程。紫茎泽兰活性炭对水中Cr(Ⅵ)的最大吸附量为36.22mmg·g-1,吸附时间40min即可达到吸附平衡。在pH为2左右时,紫茎泽兰活性炭对Cr(Ⅵ)的去除效果较好。吸附过程中,△G=-0.76kJ.mol-1~-2.91kJ·mol-1,ΔH=15.02kJ·mol-1,ΔS=53.85J.K-·mol-1,说明紫茎泽兰活性炭吸附水中Cr(Ⅵ)为自发、吸热、熵增过程。准二级方程能更好地描述Cr(Ⅵ)在紫茎泽兰活性炭上的吸附动力学行为,吸附平衡数据符合Langmuir方程,高温有利于吸附。颗粒内扩散方程研究表明,六价铬在紫茎泽兰活性炭上的吸附前期由颗粒内扩散控制,后期由颗粒内扩散控制与膜扩散共同控制。
摘要第4-6页
Abstract第6-7页
第1章 绪论第11-35页
    1.1 背景意义第11-13页
    1.2 六价铬的危害和来源第13-19页
        1.2.1 六价铬的危害第13-16页
        1.2.2 六价铬的来源第16-19页
    1.3 铬在水中存在的形态及转移第19-22页
    1.4 Cr(Ⅵ)废水的处理方法第22-32页
        1.4.1 化学沉淀法第22-25页
        1.4.2 电化学法第25-26页
        1.4.3 离子交换法第26-27页
        1.4.4 膜分离法第27-29页
        1.4.5 生物法第29页
        1.4.6 吸附法第29-32页
    1.5 研究意义、创新点及拟解决问题第32-35页
        1.5.1 研究意义第32页
        1.5.2 创新点第32页
        1.5.3 三种吸附剂的应用现状第32-33页
        1.5.4 本文要解决的问题及预期要实现的目标第33-35页
第2章 吸附材料的制备及Cr(Ⅵ)分析方法第35-53页
    2.1 引言第35页
    2.2 实验部分第35-39页
        2.2.1 实验主要试剂及仪器第35页
        2.2.2 三种吸附材料的制备第35-37页
        2.2.3 Cr(Ⅵ)的分析第37-39页
    2.3 吸附材料的结构表征第39-52页
        2.3.1 先锋磺化褐煤第39-41页
        2.3.2 硫酸掺杂聚苯胺第41-45页
        2.3.3 紫茎泽兰活性炭第45-52页
    2.4 章小结第52-53页
第3章 吸附理论第53-59页
    3.1 吸附等温模型第53-55页
    3.2 热力学参数第55-56页
    3.3 吸附动力学模型第56-58页
    3.4 章小结第58-59页
第4章 磺化褐煤对六价铬的吸附性能研究第59-71页
    4.1 引言第59-60页
    4.2 实验部分第60页
        4.2.1 仪器与试剂第60页
        4.2.2 分析方法第60页
    4.3 磺化褐煤吸附六价铬结果与讨论第60-70页
        4.3.1 接触时间的影响第60-61页
        4.3.2 pH值的影响第61-62页
        4.3.3 磺化褐煤吸附六价铬的吸附等温线第62-66页
        4.3.4 磺化褐煤对六价铬的吸附的热力学数据第66-67页
        4.3.5 磺化煤吸附六价铬动力学研究第67-69页
        4.3.6 磺化煤吸附能力与其它吸附剂比较第69-70页
    4.4 章小结第70-71页
第5章 硫酸掺杂聚苯胺纤维对六价铬的吸附性能研究第71-85页
    5.1 引言第71-72页
    5.2 实验部分第72-73页
        5.2.1 仪器与试剂第72页
        5.2.2 分析方法第72-73页
    5.3 硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附六价铬影响因素研究第73-83页
        5.3.1 接触时间的影响第73页
        5.3.2 pH的影响第73-75页
        5.3.3 吸附剂加入量的影响第75页
        5.3.4 硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附六价铬的吸附等温线第75-78页
        5.3.5 硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附六价铬的热力学数据第78-79页
        5.3.6 硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附六价铬动力学研究第79-83页
        5.3.7 硫酸掺杂聚苯胺纤维吸附剂吸附能力与其它吸附剂比较第83页
    5.4 章小结第83-85页
第6章 紫茎泽兰活性炭对六价铬的吸附性能研究第85-99页
    6.1 引言第85-86页
    6.2 实验部分第86页
        6.2.1 仪器与试剂第86页
        6.2.2 分析方法第86页
    6.3 紫茎泽兰活性炭吸附六价铬结果与讨论第86-97页
        6.3.1 接触时间的影响第86-87页
        6.3.2 pH值的影响第87-88页
        6.3.3 吸附剂加入量的影响第88-89页
        6.3.4 紫茎泽兰活性炭吸附六价铬的等温线第89-92页
        6.3.5 紫茎泽兰活性炭对六价铬的吸附的热力学数据第92-93页
        6.3.6 紫茎泽兰活性炭吸附六价铬动力学研究第93-96页
        6.3.7 紫茎泽兰活性炭吸附能力与其它吸附剂比较第96-97页
    6.4 章小结第97-99页
第7章 结论与展望第99-101页
    7.1 结论第99-100页
    7.2 今后工作的建议与展望第100-101页
参考文献第101-113页
致谢第113-115页
攻读学位期间的研究成果第115页
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