功能化碳纳米颗粒的制备、性质及其分析应用研究

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碳材料是一种地球上比较普遍并且特殊的材料,它不仅可以形成硬度较大的金刚石,也可以形成较软的石墨。它的研究及其应用一直是科技创新的前沿领域,尤其是碳纳米管(CNTs)和石墨烯的出现,由于其优异的电磁学、光学、力学和热学等方面的性能,在化学、物理、材料科学、生物等诸多领域表现出诱人的应用前景,引起了科学界巨大的反响,兴起了在碳材料方面的研究热潮。碳纳米颗粒是碳材料中的一种,也具有类似的石墨结构,但是以前的研究是基于较小的碳纳米颗粒(碳量子点)的光学性质应用于成像方面,而基于较大的碳纳米颗粒的性质及应用研究还没有被报道。本论文致力于结合我们在荧光传感方面的研究,对功能化碳纳米颗粒进行了深入的探讨。由于分析化学发展的一个重要方向是设计能够对特定目标分析物产生可测量信号的传感器。荧光传感器由于检测的灵敏度高、选择性好和使用方便等优点,近年来取得了较大发展。而在传感器中信号传导部分是影响荧光传感器传感性能的主要因素,因此研究与发展具有选择性好、灵敏度高又具有较好的稳定性和可逆性的传导材料一直是构建荧光传感器时值得探索和完善的重要方面。本论文应用对碳纳米颗粒的性质的研究,在碳纳米管和石墨烯作为构建传感平台的基础上,开拓了碳纳米颗粒作为荧光传感平台的应用,对碳纳米颗粒和核酸探针的作用机制进行了深入的研究,并进一步拓展了功能化碳纳米颗粒在催化性能方面的应用。主要完成了以下四个工作:(1)利用蜡烛燃烧的方式得到不溶于水的碳灰,通过改进的方法得到水溶液分散的碳纳米颗粒,接着对其进行了SEM、AFM、DLS、XPS、Raman、FTIR和pH滴定等详细的表征分析。结果表明制得的碳纳米颗粒具有比较好的富氧含量,通过计算证明碳的氧化率为1/6,此方法可以简单、大量制备氧化碳纳米颗粒,并且有可能进一步实现工业化生产,同时也为我们的下一步应用奠定了坚实的理论基础。(2)首次使用制备的碳纳米颗粒结合单标记荧光探针构建荧光传感平台,研究了单标记荧光探针和碳纳米颗粒的作用机制,通过数据分析提出了碳纳米颗粒和DNA之间是π-π堆积和静电排斥共同作用的机制,且碳纳米颗粒可以很好的对单链DNA和双链DNA进行区分,依据这些原理构建了基于碳纳米颗粒-荧光探针的传感平台实现了对DNA, Hg2+,三磷酸腺苷(ATP)和凝血酶(Thrombin)高灵敏度、高选择性检测,本荧光传感体系不需要双标记,同时排除了由于非标记使用的嵌入剂的不稳定性而造成检测器的不可重复性、检测灵敏度低的缺点,实现了荧光恢复的增强体系,消除了溶液中其他因素对荧光淬灭造成的影响。而且碳纳米颗粒和DNA之间的π-π堆积和静电排斥作用,以及碳纳米颗粒近似球形的结构,这些都有利于提高检测的灵敏度。(3)核酸适配体结合小分子后的各向异性变化很小,很难达到灵敏的检测,由于DNA通过π-π堆积作用于碳纳米颗粒表面,而且碳纳米颗粒还可以对单双链DNA进行区分,依据这些理论和实验基础我们结合碳纳米颗粒和荧光各向异性技术发展了一种信号放大荧光各向异性的方法,对ATP和Apyraze实现了高灵敏度、高选择性的实时检测。这是首次基于荧光共振能量转移结合碳纳米材料和荧光各向异性技术应用于检测方面的报道,同时可以实现信号降低和信号增强检测,这种基于碳纳米颗粒放大各向异性方法的有效性、简易性和多样性会促使荧光各向异性技术的进一步发展。(4)通过DNA和表面活性剂修饰(SDS、Tween20、DTAB)能够使未氧化的碳纳米颗粒在水溶液中具有很好的分散性,从而催化双氧水氧化3,3’,5,5’-四甲基联苯二胺(3,3’,5,5’-tetramethylbenzidine,TMB)显色,本方法相比于其他碳纳米材料催化TMB显色反应,具有材料便宜,显色时间短,催化效率高等特点。依据碳纳米颗粒的催化性能的比较,发现SDS修饰的碳纳米颗粒的催化活性最高,接着考察了SDS修饰的碳纳米颗粒对H2O2的检测。本实验原理可以对与H2O2有关的其他物质的分析检测提供新的思路。
摘要第5-7页
Abstract第7-9页
第1章 绪论第13-39页
    1.1 引言第13-14页
    1.2 碳材料的制备及其性质第14-20页
        1.2.1 石墨烯的制备及其性质第14-17页
        1.2.2 碳纳米管的制备及其性质第17-19页
        1.2.3 富勒烯的制备及其性质第19-20页
    1.3 碳材料的功能化第20-25页
        1.3.1 共价功能化第21-22页
        1.3.2 非共价功能化第22-25页
    1.4 功能化碳材料的分析应用研究第25-37页
        1.4.1 功能化碳材料在催化方面的分析应用研究第25-27页
        1.4.2 功能化碳纳米材料在生物传感中的分析应用研究第27-35页
        1.4.3 功能化碳纳米颗粒的应用研究第35-37页
    1.5 本课题研究的思路第37-39页
第2章 碳纳米颗粒的制备及其表征第39-49页
    2.1 引言第39-40页
    2.2 实验部分第40-41页
        2.2.1 主要试剂和仪器第40页
        2.2.2 实验方法第40-41页
    2.3 结果与讨论第41-48页
        2.3.1 SEM、TEM 和 AFM 表征测试第41-43页
        2.3.2 粒径分布和电动电势测试第43-44页
        2.3.3 Raman、FTIR 和 XPS 表征测试第44-47页
        2.3.4 pH 滴定测试第47-48页
    2.4 小结第48-49页
第3章 基于碳纳米颗粒传感平台的构建第49-83页
    第一节 基于碳纳米颗粒传感平台检测 DNA第52-62页
        3.1.1 引言第52页
        3.1.2 实验部分第52-53页
        3.1.3 结果与讨论第53-61页
        3.1.4 小结第61-62页
    第二节 基于碳纳米颗粒检测凝血酶第62-69页
        3.2.1 引言第62-63页
        3.2.2 实验部分第63-64页
        3.2.3 结果与讨论:第64-68页
        3.2.4 小结第68-69页
    第三节 基于碳纳米颗粒检测 ATP第69-75页
        3.3.1 引言第69-70页
        3.3.2 实验部分第70-71页
        3.3.3 结果与讨论第71-74页
        3.3.4 小结第74-75页
    第四节 基于碳纳米颗粒检测 Hg~(2+)第75-83页
        3.4.1 引言第75-76页
        3.4.2 实验部分第76-77页
        3.4.3 结果与讨论第77-82页
        3.4.4 结论第82-83页
第4章 碳纳米颗粒结合各向异性技术应用于检测 ATP第83-93页
    4.1 引言第83-84页
    4.2 实验部分第84-86页
        4.2.1 主要试剂和仪器第84页
        4.2.2 实验方法第84-86页
    4.3 结果与讨论第86-92页
        4.3.1 碳纳米颗粒放大各向异性检测 ATP 的可行性分析第86-88页
        4.3.2 阳离子对荧光各向异性的影响第88-89页
        4.3.3 荧光各向异性检测 ATP第89-90页
        4.3.4 选择性第90页
        4.3.5 应用于检测 Apyrsze第90-92页
    4.4 小结第92-93页
第5章 基于碳纳米颗粒的催化效应检测 H_2O_2第93-102页
    5.1 引言第93-94页
    5.2 实验部分第94-95页
        5.2.1 主要仪器和试剂第94页
        5.2.2 实验方法第94-95页
    5.3 结果与讨论第95-101页
        5.3.1 碳纳米颗粒的分散第95-96页
        5.3.2 表面活性剂或 DNA 分散的碳纳米颗粒催化 TMB 显色第96-98页
        5.3.3 SDS 分散的不同碳纳米材料催化氧化 TMB 显色第98-100页
        5.3.4 SDS 分散的碳纳米颗粒催化氧化 TMB 显色检测 H_2O_2第100-101页
    5.4 小结第101-102页
总结与展望第102-104页
参考文献第104-123页
附录 攻读学位期间发表的论文第123-125页
致谢第125页
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