二级处理水中亚硝胺类消毒副产物的分布及臭氧化特性研究

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二级处理水在深度处理再生利用过程中,消毒工艺有着至关重要的作用,但近些年研究发现,消毒过程中产生的亚硝胺类消毒副产物,相比卤代消毒副产物(如卤乙酸等),其致癌特性会使人类健康面临更大的威胁。对此,论文建立了水中亚硝胺类消毒副产物的测定方法,分析了水中亚硝胺类消毒副产物的分布特征,并探讨了臭氧化作用对其处理特性,为水中亚硝胺类消毒副产物的控制提供理论依据。通过实验探究及对比分析,建立了最优化的亚硝胺类消毒副产物测定方法,经分析评价,7种亚硝胺类消毒副产物的检测范围为5-300μg/L(r2=0.996-0.999),样品回收率为56.9-94.1%。用此方法分析了二级处理水中亚硝胺类消毒副产物的分布特性,共检测出7种亚硝胺类物质,分别为N-亚硝基二甲胺(NDMA)、亚硝基甲乙胺(NMEA)、N-亚硝基二乙胺(NDEA)、N-亚硝基吡咯烷(NPYR)、N-亚硝基哌啶(NDIP)、N-亚硝基二正丁胺(NDBA)和N-亚硝基二正丙胺(NDPA),在二级处理水中其浓度由大到小依次为:NPYR、NDIP、NDBA、NDMA、NMEA、NDPA和NDEA,均值分别为250ng/L、45.96ng/L、31.17ng/L、28ng/L、4.92ng/L、4.71ng/L和2.15ng/L。二级处理水中亚硝胺的臭氧化特性分析表明,亚硝胺类物质含量随臭氧投加量的提高而增大,特别是NPYR、NDIP、NDBA和NDMA这4种物质,但同时其生成势却随之降低,且生成势降低量明显高于其自身的增加量。由此可得,臭氧化对亚硝胺生成势的降低作用更为显著,即可以减少后续深度处理工艺及消毒过程中该类物质的生成,有利于保障再生水的水质安全。基于臭氧化导致水体中亚硝胺类物质浓度有所上升的实验结果,以NDMA为例,选取了甲醛二甲基腙(FDH)、丁酰肼(DMZ)、1,1-二甲基氨基脲(DMSC)以及丙酮二甲腙(ADMH)4种物质作为NDMA前体物的代表,探究了臭氧与前体物反应过程中的作用规律、影响因素以及反应的主要氧化剂,以期通过控制反应条件减少亚硝胺类物质的生成。实验结论表明,底物初始浓度、pH及臭氧浓度均对前体物向亚硝胺类消毒副产物的转化有一定的影响,当臭氧浓度为0.5mM、底物初始浓度C0=20μM,pH=7时,4种前体物生成NDMA的产率最大,分别为69.6%、63.1%、92.7%和64.2%;当臭氧浓度为0.25mM、底物初始浓度C0=100μM,pH=3.8时,NDMA的产率最小,分别为6.6%、11.2%、10.7%和18.2%;对于作用机理的初步探讨可在中性环境下,认为O3和·OH都参与了反应,但主要氧化剂是O3。
摘要第3-5页
abstract第5-6页
1 绪论第9-24页
    1.1 课题研究背景第9-10页
    1.2 国内外研究现状第10-20页
        1.2.1 亚硝胺的种类及性质第10-11页
        1.2.2 亚硝胺的来源第11页
        1.2.3 亚硝胺的分析检测方法第11-13页
        1.2.4 亚硝胺的形成途径第13-17页
        1.2.5 亚硝胺的控制去除方法第17-20页
    1.3 臭氧氧化技术第20-22页
        1.3.1 臭氧的理化特性第20页
        1.3.2 臭氧氧化的基本原理第20-21页
        1.3.3 臭氧氧化的应用第21-22页
    1.4 研究目的及意义第22-23页
    1.5 研究内容第23-24页
2 材料与方法第24-32页
    2.1 实验用水第24-25页
    2.2 实验试剂第25页
    2.3 实验仪器第25-26页
    2.4 实验方法第26-30页
        2.4.1 亚硝胺实验方法的构建第26-27页
        2.4.2 二级出水中亚硝胺臭氧氧化及生成势测定第27-28页
        2.4.3 臭氧贮备液的制备及前体物臭氧氧化第28-30页
    2.5 分析方法第30-32页
        2.5.1 臭氧投加量测定第30页
        2.5.2 臭氧浓度测定第30页
        2.5.3 常规指标测定第30-31页
        2.5.4 亚硝胺测定第31-32页
3 水中亚硝胺分析方法的构建第32-42页
    3.1 液质方法的探究第32-35页
        3.1.1 质谱方法的选择第32-33页
        3.1.2 液相方法的选择第33-35页
    3.2 预处理方法的优化第35-37页
        3.2.1 固萃小柱的选择第36页
        3.2.2 定容溶剂的选择第36-37页
    3.3 实验方法评价第37-41页
        3.3.1 标准曲线的建立第37-39页
        3.3.2 方法精密度第39-40页
        3.3.3 方法准确度第40-41页
    3.4 本章小结第41-42页
4 水中亚硝胺的分布规律及臭氧化特性第42-56页
    4.1 水中亚硝胺类物质的分布规律第43-46页
        4.1.1 二级处理水中的分布第43-45页
        4.1.2 污水厂出水的分布第45-46页
    4.2 水中亚硝胺的臭氧化特性第46-50页
        4.2.1 臭氧投加量对亚硝胺浓度的影响第46-47页
        4.2.2 臭氧化对亚硝胺生成势及其前体物的影响第47-49页
        4.2.3 臭氧化对亚硝胺生成及生成势降低之间的作用关系第49-50页
    4.3 臭氧化对前体物的作用规律及影响因素第50-54页
        4.3.1 前体物的转化规律第50-51页
        4.3.2 反应底物初始浓度的影响第51-52页
        4.3.3 臭氧浓度的影响第52-53页
        4.3.4 pH的影响第53-54页
    4.4 反应中氧化剂的确定第54-55页
    4.5 本章小结第55-56页
5 结论与建议第56-58页
    5.1 结论第56页
    5.2 建议第56-58页
致谢第58-59页
参考文献第59-68页
攻读硕士学位期间论文发表情况第68页
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论文编号ABS4290725,这篇论文共68页
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