落下床中煤与生物质的共热解研究

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固体物料的热解过程分为一次分解反应和二次反应,一次热解所产生的半焦在二次反应中的活性很高,对热解过程的反应进程和产物组成影响很大。本文在落下床反应器中,进行了次烟煤和白松在N2气氛下的快速单独热解及共热解研究,重点考察了热解半焦对热解过程中中间产物的二次反应以及共热解过程中协同效应的影响。对比了有、无半焦床层时,热解温度600和700℃下的白松和次烟煤单独热解产物分布,半焦床层对热解中间产物二次反应的催化作用抑制了H和OH自由基结合成水的反应,促进了H和CH3自由基与其它小分子自由基结合成焦油。700℃所得次烟煤半焦催化活性高于600℃,然而白松600℃时所得半焦催化效果更好。存在半焦床层时,考察了不同热解终温(600-750℃)所得热解半焦对物料单独热解的影响。随热解温度的升高,次烟煤和白松半焦固体收率下降,气体收率增加,次烟煤半焦催化活性先增强后减弱,液体和焦油产率在700℃时取得最大值,白松半焦催化活性一直降低,较低热解温度(600-650℃)所得白松半焦有利于液体产品和焦油分子的生成。研究了存在半焦床层时,不同热解温度(600-750℃)和不同白松混合比例(BR:0.25-0.75)下白松和次烟煤快速共热解过程。存在半焦床层时的共热解过程发生了明显的协同效应,气体产率均高于实验值,半焦产率均低于实验值,气体组成中CH4含量均低于计算值。较低热解温度(600-650℃)和适宜的白松混合比例(0.25-0.5)下所得共热解半焦催化活性较高,有利于液体产品和焦油的生成,其产率均高于计算值。热解温度为600℃以及BR为0.5时,CH4含量比计算值低4wt%,半焦的催化作用促进了CH3自由基向焦油分子的转化。采用化学萃取与柱层析相结合将单独热解及共热解焦油(有、无半焦料位)分为水可溶物、酸性组分、脂肪族、芳香族和极性类物质,并结合FT-IR、GC-MS对其定性和定量分析。半焦床层对热解二次反应的催化作用使得焦油组成简单化、轻质化,抑制了一些多环芳烃(如菲、芴、芘)及一些含氧化合物(如醛类和酯类)的生成,同时促进了长链正构烷烃或带侧链的烷基芳烃断裂产生小分子或短链物质。此外,焦油中十氢萘,萘及其衍生物的含量明显增加,这表明半焦的催化作用和共热解协同效应改变了热解过程中自由基的结合方式,促进了H和CH3自由基向液体焦油中的转移。
摘要第1-5页
Abstract第5-9页
引言第9-10页
1 文献综述第10-23页
   ·煤和生物质的热解过程第10-16页
     ·煤的单独热解第10-11页
     ·生物质单独热解第11-12页
     ·煤与生物质的共热解第12-16页
   ·二次反应第16-19页
   ·半焦的催化反应性第19-20页
   ·焦油的组成分析第20-21页
   ·本文研究背景及内容简介第21-23页
2 实验部分第23-30页
   ·实验原料第23页
   ·实验装置及流程第23-24页
   ·实验方法第24-27页
     ·产品分析第24-25页
     ·数据处理第25-27页
   ·系统稳定性及物料平衡考察第27-30页
3 煤与生物质的单独热解特性第30-41页
   ·热解半焦对物料单独热解特性的影响第30-34页
     ·白松单独热解特性第30-31页
     ·次烟煤单独热解特性第31-32页
     ·半焦和焦油的FT-IR分析第32-34页
   ·半焦床层存在时,热解温度对煤、生物质单独热解的影响第34-39页
     ·物料单独热解产品分布第35-36页
     ·物料单独热解气体组成第36-37页
     ·热解液体产品水含量第37-39页
     ·热解半焦气化活性第39页
   ·本章小结第39-41页
4 半焦床层存在下的生物质和煤的共热解第41-52页
   ·半焦对白松和次烟煤共热解的影响第41-42页
   ·不同热解温度所得半焦对次烟煤与白松共解特性的影响第42-46页
     ·次烟煤与白松共热解产品分布第43-45页
     ·热解温度对共热解气体组成的影响第45-46页
     ·不同热解温度所得共热解半焦气化活性第46页
   ·不同BR下白松与次烟煤共热解特性第46-51页
     ·次烟煤与白松共热解产品分布第47-49页
     ·不同BR下次烟煤与白松共热解产气组成第49-50页
     ·不同BR共热解半焦气化活性第50-51页
   ·本章小结第51-52页
5 液体产品组成分析第52-65页
   ·实验仪器及试剂第52页
   ·实验部分第52-54页
     ·实验流程第52-53页
     ·分析方法第53-54页
   ·结果与讨论第54-63页
     ·水可溶物组成第54-55页
     ·酸性组分组成第55-57页
     ·脂肪族组成第57-59页
     ·芳香族组成第59-62页
     ·极性组分组成第62-63页
   ·本章小结第63-65页
结论第65-67页
参考文献第67-72页
攻读硕士学位期间发表学术论文情况第72-73页
致谢第73-74页
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