具有较高的能量密度(>1 mWh cm–3)和功率密度的柔性超级电容器(FSCs),已成为能量存储和转换领域的一个研究热点。在论文中,以冰面为基底,通过界面限域生长的方法,获得了大尺寸、自持的聚吡咯纳米膜及石墨烯/聚吡咯复合膜,并利用X射线衍射、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、扫描探针显微镜、拉曼光谱、纳米压痕、凝胶渗透色谱等对样品进行了表征,以所合成的聚吡咯膜和石墨烯/聚吡咯复合膜当做电极材料组装了对称式柔性超级电容器和滚筒式超级电容器,并研究了其电化学性能。关于聚吡咯纳米膜的合成及其电化学性能的研究,研究结果表明:(1)使用界面限域生长在-20℃环境中,制备分米级、自持的聚吡咯纳米膜,分子动力学模拟证明吡咯分子是通过氢键单层沉积在冰面上的,此方法可推广用于其他聚合物膜的制备。(2)通过扫描电子显微镜观测,聚吡咯纳米膜的厚度随着反应时间的增加而增大;透射电子显微镜测试表明,表明聚吡咯是多层膜;傅里叶红外光谱表征表明,随着反应时间的增加聚吡咯纳米膜的共轭长度增加,电导率随着反应时间的增加,先增大后减小,反应时间为40分钟的聚吡咯膜的电导率最高。(3)对称式柔性超级电容器在3 mA cm-2、5 mA cm-2、6 mA cm-2、7 mA cm-2、8 mA cm-2、9 m A cm-2电流密度下的体积比表面比容量Ccell,v值分别为5.16 F cm–3、3.83 F cm–3、2.57 F cm–3、2.07 F cm–3、和0.62 F cm–3。Ecell,v值分别对应为0.72 mW h cm–3、0.53 mW h cm–3、0.36 m W h cm–3、0.29 mW h cm–3和0.09mW h cm–3。在电流密度为2 mA cm–2时,滚筒式超级电容器RSC-1的Ccell,v值为16.8 F cm–3。(4)厚度为140±5 nm的完整的聚吡咯膜制备的FSCs和RSCs的能量密度分别对应0.72 mW h cm–3和2.3 mW h cm–3,相对应的功率密度为51.7 mW cm–3和111.1 mW cm–3;滚筒式超级电容器,在电流密度为2 mA cm–2时,循环5000后功率密度仍能够保持在1.37 mW h cm–3,容量保持率为59.1%,在实际应用中显示出巨大的潜力。关于石墨烯/聚吡咯复合膜的合成及其电化学性能的研究,研究结果表明:(1)使用界面限域生长在-20℃环境中,制备出大尺寸、自持的石墨烯/聚吡咯复合膜,复合膜为多层膜。(2)电导率测试结果表明,随着氧化石墨和吡咯的质量比的不断增加,电导率先增大后减小;拉曼光谱,表明随着氧化石墨和吡咯的质量比的不断增加,ID/IG先增大后减小,缺陷程度先增大后减小,与样品的电导率和电容性能变化趋势一致。(3)石墨烯/聚吡咯复合膜,在3 m A cm-2的电流密度下样品GN/PPy-3制备的对称式柔性超级电容器的比表面比容量为190.5 mF cm-2;样品GN/PPy-3的对称式柔性超级电容器循环稳定性良好,在3 mA cm-2的电流密度下循环10000圈,容量的保持率为73.1%。