浅水湖泊沉积物中氮的迁移转化机制研究

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通过对天津市青年湖、七里海为期一年(2010年2月~12月)的野外观测,监测其表层沉积物中总氮、可交换态氮、固定态铵、溶解态有机氮以及可水解态氨基酸、氨基糖态氮等各形态氮的含量以及氧化还原电位、微生物活性、温度等环境参数,并结合实验室模拟实验,研究了若干生境因子对表层沉积物氮营养盐的静态释放、有机氮的降解以及藻类生长和代谢产毒的影响,同时探讨了藻毒素的降解机理。青年湖和七里海表层沉积物中总氮赋存含量偏高,溶解态有机氮是沉积物中氮的主要形态;氨基酸态氮是有机氮的主要形态;铵态氮是采样点沉积物内源释放的主要形式。温度升高有利于沉积物中氮的释放,但是过高的温度又会抑制铵态氮的释放;溶解氧升高不利于沉积物中氮的释放;弱酸性环境有利于沉积物中有机质的降解,碱性环境有利沉积物中铵态氮从水体溶出;水动力条件对氮营养盐短期释放强度有重要影响,而对长期释放强度影响不显著。根据氨基酸的选择性降解和主成份分析法引入降解指数DI’,三个采样点均呈现夏、秋季节DI’指数较低而春、冬季节较高的季节变化特征。DI’指数与环境参数温度、沉积物含氧状况和微生物活性负相关。沉积物中有机氮的厌氧降解速率大于好氧降解速率,氨基酸态氮是沉积物中有机氮降解的主要形态,氨基糖不易降解。氮源、碳源的加入能显著提高有机氮的降解速率而对氨基糖的降解速率无明显影响;曝气有利于沉积物中氨基糖的降解而不利于有机氮的降解;加入醋酸普兰林肽和亮氨酸后对氨基酸态氮的降解速率有一定的促进作用。铜绿微囊藻培养实验表明营养盐浓度的升高有利于藻类的生长及代谢产藻毒素,但过高的营养盐浓度对藻类生长的促进作用不明显且不利于沉积物中总氮的去除;温度升高有利有藻类代谢产毒;溶解氧含量对藻类的生长无明显影响,而适宜的水体扰动条件有利于藻类的生长。藻毒素类物质降解反应模型为一级动力学模型,紫外光助降解/Fenton联用体系、超声降解/Fenton联用体系均能加速藻毒素的降解。在芬顿体系中,适中含量的初始H2O2浓度、初始MCs浓度和初始Fe2+浓度能够快速降解藻毒素;芬顿体系在pH值为3~4的范围内能获得较高的降解速率,而体系中加入CO32-、NO3-等阴离子会降低反应速率,同时UV照辐光强的提升亦可提高其降解效率。
摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 绪论第9-29页
    1.1 湖泊富营养化问题第9-14页
        1.1.1 湖泊富营养化现状及其危害第9-11页
        1.1.2 湖泊富营养化的成因第11-12页
        1.1.3 湖泊富营养化的治理第12-14页
    1.2 沉积物中氮的地球化学循环第14-21页
        1.2.1 沉积物中氮的滞留机制第14-15页
        1.2.2 沉积物中氮的形态分析第15-17页
        1.2.3 沉积物中氮的释放机制第17-18页
        1.2.4 沉积物中氮的迁移转化过程第18-21页
    1.3 藻类与沉积物氮赋存间的关系及藻毒素的危害第21-26页
        1.3.1 沉积物氮营养盐与藻毒素间的关系第21-22页
        1.3.2 藻类代谢产物的危害及降解第22-23页
        1.3.3 藻毒素的降解方法简述第23-26页
    1.4 研究目标、内容及技术路线第26-29页
        1.4.1 科学问题的提出和创新点第26-27页
        1.4.2 研究内容和技术路线第27-29页
第二章 研究区域和样品采集分析方法第29-37页
    2.1 研究区域简介第29-31页
        2.1.1 采样区域概况第29页
        2.1.2 区域沉积环境污染概况第29-30页
        2.1.3 采样区域水环境概况第30-31页
    2.2 样品的采集与分析测定第31-37页
        2.2.1 采样点布设第31-32页
        2.2.2 样品采集和预处理第32页
        2.2.3 样品分析测定方法第32-34页
        2.2.4 分析质量保证与控制第34-35页
        2.2.5 实验所用仪器、设备第35-37页
第三章 湖泊氮的赋存形态及其时空变化特征第37-55页
    3.1 沉积物、间隙水、上覆水中各形态氮的赋存特征第37-42页
        3.1.1 上覆水中氮赋存特征第37-38页
        3.1.2 表层沉积物氮赋存特征第38-41页
        3.1.3 间隙水氮赋存特征第41页
        3.1.4 表层沉积物、间隙水、上覆水三相氮赋存形态的比较第41-42页
    3.2 沉积物环境参数的季节变化及其对氮赋存的影响第42-45页
        3.2.1 表层沉积物环境参数的季节变化第42-45页
        3.2.2 环境参数与氮营养盐赋存的相关性分析第45页
    3.3 表层沉积物中氮的季节变化特征第45-51页
        3.3.1 TN 和DON 的季节变化特征第45-46页
        3.3.2 EN 的季节变化特征第46-47页
        3.3.3 固定态铵的季节变化特征第47-49页
        3.3.4 各态氮间相互关系的季节变化特征第49-51页
    3.4 可交换态氮沉积物-水界面分子扩散通量第51-53页
        3.4.1 分子扩散通量计算方法第51-52页
        3.4.2 扩散通量季节变化特征第52-53页
    3.5 本章小结第53-55页
第四章 沉积物氮的释放模型第55-66页
    4.1 材料与方法第55-57页
        4.1.1 释放模型介绍第55-56页
        4.1.2 实验方法第56页
        4.1.3 实验变量选择第56-57页
        4.1.4 释放强度计算第57页
    4.2 实验结果与分析第57-65页
        4.2.1 模拟氮营养盐释放实验结果第57-60页
        4.2.2 T、DO、pH 和K 对NH_4~+-N 和NO_3~--N 释放强度的影响第60-64页
        4.2.3 回归方程的建立第64-65页
    4.3 本章小结第65-66页
第五章 沉积物中有机氮的赋存及降解第66-75页
    5.1 17 种常见氨基酸的含量第66-67页
    5.2 氨基酸的降解指数(DI)第67-74页
        5.2.1 DI 的计算方法第67页
        5.2.2 DI 的季节变化特征第67-71页
        5.2.3 单个氨基酸与DI 的相关性分析第71-74页
    5.3 本章小结第74-75页
第六章 沉积物中氮的矿化模拟实验第75-82页
    6.1 材料与方法第75-77页
        6.1.1 含氮有机物矿化模型介绍第75-76页
        6.1.2 实验方法第76页
        6.1.3 降解强度计算第76-77页
    6.2 实验结果与分析第77-81页
        6.2.1 模拟有机质降解实验结果第77-80页
        6.2.2 模拟实验过程中DI’指数的变化特征第80-81页
    6.3 本章小结第81-82页
第七章 藻类与氮营养盐关系及藻毒素的降解研究第82-106页
    7.1 材料与方法第82-84页
        7.1.1 仪器和试剂第82-83页
        7.1.2 样品的准备和预处理第83-84页
        7.1.3 培养实验方法第84页
    7.2 培养实验结果与分析第84-94页
        7.2.1 T、DO 和K 对藻类及藻毒素产生的影响第85-92页
        7.2.2 回归方程的建立第92-94页
    7.3 藻毒素的降解机理研究第94-104页
        7.3.1 藻毒素降解的研究现状第94-97页
        7.3.2 双降解体系联用技术降解藻毒素第97-99页
        7.3.3 环境因素对藻毒素降解的影响第99-104页
    7.4 本章小结第104-106页
第八章 研究结论及展望第106-110页
    8.1 研究结论第106-108页
    8.2 不足之处及展望第108-110页
参考文献第110-122页
发表论文和科研情况说明第122-123页
致谢第123页
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