浅水湖泊沉积物中氮的迁移转化机制研究
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通过对天津市青年湖、七里海为期一年(2010年2月~12月)的野外观测,监测其表层沉积物中总氮、可交换态氮、固定态铵、溶解态有机氮以及可水解态氨基酸、氨基糖态氮等各形态氮的含量以及氧化还原电位、微生物活性、温度等环境参数,并结合实验室模拟实验,研究了若干生境因子对表层沉积物氮营养盐的静态释放、有机氮的降解以及藻类生长和代谢产毒的影响,同时探讨了藻毒素的降解机理。青年湖和七里海表层沉积物中总氮赋存含量偏高,溶解态有机氮是沉积物中氮的主要形态;氨基酸态氮是有机氮的主要形态;铵态氮是采样点沉积物内源释放的主要形式。温度升高有利于沉积物中氮的释放,但是过高的温度又会抑制铵态氮的释放;溶解氧升高不利于沉积物中氮的释放;弱酸性环境有利于沉积物中有机质的降解,碱性环境有利沉积物中铵态氮从水体溶出;水动力条件对氮营养盐短期释放强度有重要影响,而对长期释放强度影响不显著。根据氨基酸的选择性降解和主成份分析法引入降解指数DI’,三个采样点均呈现夏、秋季节DI’指数较低而春、冬季节较高的季节变化特征。DI’指数与环境参数温度、沉积物含氧状况和微生物活性负相关。沉积物中有机氮的厌氧降解速率大于好氧降解速率,氨基酸态氮是沉积物中有机氮降解的主要形态,氨基糖不易降解。氮源、碳源的加入能显著提高有机氮的降解速率而对氨基糖的降解速率无明显影响;曝气有利于沉积物中氨基糖的降解而不利于有机氮的降解;加入醋酸普兰林肽和亮氨酸后对氨基酸态氮的降解速率有一定的促进作用。铜绿微囊藻培养实验表明营养盐浓度的升高有利于藻类的生长及代谢产藻毒素,但过高的营养盐浓度对藻类生长的促进作用不明显且不利于沉积物中总氮的去除;温度升高有利有藻类代谢产毒;溶解氧含量对藻类的生长无明显影响,而适宜的水体扰动条件有利于藻类的生长。藻毒素类物质降解反应模型为一级动力学模型,紫外光助降解/Fenton联用体系、超声降解/Fenton联用体系均能加速藻毒素的降解。在芬顿体系中,适中含量的初始H2O2浓度、初始MCs浓度和初始Fe2+浓度能够快速降解藻毒素;芬顿体系在pH值为3~4的范围内能获得较高的降解速率,而体系中加入CO32-、NO3-等阴离子会降低反应速率,同时UV照辐光强的提升亦可提高其降解效率。
摘要 | 第3-4页 |
ABSTRACT | 第4-5页 |
第一章 绪论 | 第9-29页 |
1.1 湖泊富营养化问题 | 第9-14页 |
1.1.1 湖泊富营养化现状及其危害 | 第9-11页 |
1.1.2 湖泊富营养化的成因 | 第11-12页 |
1.1.3 湖泊富营养化的治理 | 第12-14页 |
1.2 沉积物中氮的地球化学循环 | 第14-21页 |
1.2.1 沉积物中氮的滞留机制 | 第14-15页 |
1.2.2 沉积物中氮的形态分析 | 第15-17页 |
1.2.3 沉积物中氮的释放机制 | 第17-18页 |
1.2.4 沉积物中氮的迁移转化过程 | 第18-21页 |
1.3 藻类与沉积物氮赋存间的关系及藻毒素的危害 | 第21-26页 |
1.3.1 沉积物氮营养盐与藻毒素间的关系 | 第21-22页 |
1.3.2 藻类代谢产物的危害及降解 | 第22-23页 |
1.3.3 藻毒素的降解方法简述 | 第23-26页 |
1.4 研究目标、内容及技术路线 | 第26-29页 |
1.4.1 科学问题的提出和创新点 | 第26-27页 |
1.4.2 研究内容和技术路线 | 第27-29页 |
第二章 研究区域和样品采集分析方法 | 第29-37页 |
2.1 研究区域简介 | 第29-31页 |
2.1.1 采样区域概况 | 第29页 |
2.1.2 区域沉积环境污染概况 | 第29-30页 |
2.1.3 采样区域水环境概况 | 第30-31页 |
2.2 样品的采集与分析测定 | 第31-37页 |
2.2.1 采样点布设 | 第31-32页 |
2.2.2 样品采集和预处理 | 第32页 |
2.2.3 样品分析测定方法 | 第32-34页 |
2.2.4 分析质量保证与控制 | 第34-35页 |
2.2.5 实验所用仪器、设备 | 第35-37页 |
第三章 湖泊氮的赋存形态及其时空变化特征 | 第37-55页 |
3.1 沉积物、间隙水、上覆水中各形态氮的赋存特征 | 第37-42页 |
3.1.1 上覆水中氮赋存特征 | 第37-38页 |
3.1.2 表层沉积物氮赋存特征 | 第38-41页 |
3.1.3 间隙水氮赋存特征 | 第41页 |
3.1.4 表层沉积物、间隙水、上覆水三相氮赋存形态的比较 | 第41-42页 |
3.2 沉积物环境参数的季节变化及其对氮赋存的影响 | 第42-45页 |
3.2.1 表层沉积物环境参数的季节变化 | 第42-45页 |
3.2.2 环境参数与氮营养盐赋存的相关性分析 | 第45页 |
3.3 表层沉积物中氮的季节变化特征 | 第45-51页 |
3.3.1 TN 和DON 的季节变化特征 | 第45-46页 |
3.3.2 EN 的季节变化特征 | 第46-47页 |
3.3.3 固定态铵的季节变化特征 | 第47-49页 |
3.3.4 各态氮间相互关系的季节变化特征 | 第49-51页 |
3.4 可交换态氮沉积物-水界面分子扩散通量 | 第51-53页 |
3.4.1 分子扩散通量计算方法 | 第51-52页 |
3.4.2 扩散通量季节变化特征 | 第52-53页 |
3.5 本章小结 | 第53-55页 |
第四章 沉积物氮的释放模型 | 第55-66页 |
4.1 材料与方法 | 第55-57页 |
4.1.1 释放模型介绍 | 第55-56页 |
4.1.2 实验方法 | 第56页 |
4.1.3 实验变量选择 | 第56-57页 |
4.1.4 释放强度计算 | 第57页 |
4.2 实验结果与分析 | 第57-65页 |
4.2.1 模拟氮营养盐释放实验结果 | 第57-60页 |
4.2.2 T、DO、pH 和K 对NH_4~+-N 和NO_3~--N 释放强度的影响 | 第60-64页 |
4.2.3 回归方程的建立 | 第64-65页 |
4.3 本章小结 | 第65-66页 |
第五章 沉积物中有机氮的赋存及降解 | 第66-75页 |
5.1 17 种常见氨基酸的含量 | 第66-67页 |
5.2 氨基酸的降解指数(DI) | 第67-74页 |
5.2.1 DI 的计算方法 | 第67页 |
5.2.2 DI 的季节变化特征 | 第67-71页 |
5.2.3 单个氨基酸与DI 的相关性分析 | 第71-74页 |
5.3 本章小结 | 第74-75页 |
第六章 沉积物中氮的矿化模拟实验 | 第75-82页 |
6.1 材料与方法 | 第75-77页 |
6.1.1 含氮有机物矿化模型介绍 | 第75-76页 |
6.1.2 实验方法 | 第76页 |
6.1.3 降解强度计算 | 第76-77页 |
6.2 实验结果与分析 | 第77-81页 |
6.2.1 模拟有机质降解实验结果 | 第77-80页 |
6.2.2 模拟实验过程中DI’指数的变化特征 | 第80-81页 |
6.3 本章小结 | 第81-82页 |
第七章 藻类与氮营养盐关系及藻毒素的降解研究 | 第82-106页 |
7.1 材料与方法 | 第82-84页 |
7.1.1 仪器和试剂 | 第82-83页 |
7.1.2 样品的准备和预处理 | 第83-84页 |
7.1.3 培养实验方法 | 第84页 |
7.2 培养实验结果与分析 | 第84-94页 |
7.2.1 T、DO 和K 对藻类及藻毒素产生的影响 | 第85-92页 |
7.2.2 回归方程的建立 | 第92-94页 |
7.3 藻毒素的降解机理研究 | 第94-104页 |
7.3.1 藻毒素降解的研究现状 | 第94-97页 |
7.3.2 双降解体系联用技术降解藻毒素 | 第97-99页 |
7.3.3 环境因素对藻毒素降解的影响 | 第99-104页 |
7.4 本章小结 | 第104-106页 |
第八章 研究结论及展望 | 第106-110页 |
8.1 研究结论 | 第106-108页 |
8.2 不足之处及展望 | 第108-110页 |
参考文献 | 第110-122页 |
发表论文和科研情况说明 | 第122-123页 |
致谢 | 第123页 |
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