新型多金属氧簇有机—无机分子基杂化化合物—六钼酸盐的有机亚胺衍生物的研究

多金属氧酸盐论文 分子基有机-无机杂化物论文 有机亚胺衍生物论文 DCC脱水法论文 晶体结构论文
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功能性多金属氧簇(也叫多金属氧酸盐,简称POMs)的分子基杂化化合物是近年来多酸化学的一个研究热点,这主要是因为多金属氧酸盐的催化,电子与质子的储存/传递和光致/电致变色性能。多金属氧簇的有机亚胺衍生物,由于多金属氧簇的金属d-轨道与芳香亚胺共轭体系的π轨道互相作用而产生新的电子结构和相应的理化性能。本论文通过分子设计合成各种多金属氧簇有机亚胺衍生物,研究这些新化合物的结构,性能及其之间的关系,探索和开发新的催化剂、导电材料和光电材料等。 本论文对多金属氧簇有机-无机分子基杂化化合物的研究成果进行了全面系统的总结,尤其是对多金属氧簇的有机亚胺衍生物的合成,结构和性能进行了分析,综合和归纳。 本论文在前人研究的基础上,采用DCC脱水法合成了7个新的多金属氧簇分子基杂化化合物—六钼酸盐有机亚胺衍生物,其中包括二个端氧单取代产物,一个对位端氧二取代产物,二个邻位端氧二取代产物,一个邻位端氧混和配体二取代物,和一个邻位端氧-桥氧混和三取代物,并进行了元素分析,IR,UV-Vis,~1H-NMR表征,其中四个产物晶体用X-射线单晶衍射法测定了分子和晶体的结构。这些研究成果进一步丰富了多金属氧酸盐亚胺衍生物化学。 本论文的主要研究成果如下: 1.合成了七个新的多金属氧簇分子基杂化化合物—六钼酸盐有机亚胺衍生物 1) 六钼酸根的邻甲氧基苯胺的邻位端氧二取代产物。此邻位端氧二取代产物属于三斜晶系,空间群为P(?),晶体中,两个阴离子簇在π-π堆积和氢键共同作用下以二聚体形式存在,这些二聚体之间又通过三种C-H…O氢键形成一条链状超分子结构。 2) 六钼酸根的2,6-二甲基苯胺的邻位端氧二取代衍生物的新晶型-α。
一、导言第14-15页
二、文献综述第15-44页
    2.1 引言第15-16页
    2.2 多金属氧酸盐的简介第16-18页
        2.2.1 多金属氧酸盐化合物的结构和制备第16-17页
        2.2.2 多金属氧酸盐的特性和应用第17-18页
    2.3 多金属氧酸盐的分子基杂化材料的发展第18-31页
        2.3.1 电荷转移盐(CT)第19-20页
        2.3.2 多金属氧酸盐的有机-无机复合膜第20-22页
        2.3.3 有机金属-多金属氧酸盐阴离子的配合物第22-23页
        2.3.4 有机给体—多金属氧酸盐阴离子的配合物第23-31页
    2.4 有机亚胺衍生物的研究进展第31-42页
        2.4.1 合成方法第32-34页
        2.4.2 已合成的多金属氧酸盐有机亚胺衍生物第34-37页
        2.4.3 多金属氧酸盐的有机亚胺衍生物的结构化学第37-38页
        2.4.4 多金属氧酸盐的有机亚胺衍生物的进一步修饰与组装第38-41页
        2.4.5 有机亚胺衍生物研究的不足第41-42页
    2.5 本论文的研究内容第42-44页
三、药品、仪器及测试第44-47页
四、六钼酸盐的邻甲氧基苯胺的邻位双取代衍生物第47-64页
    4.1 前言第47页
    4.2 实验部分第47-49页
    4.3 结果与讨论第49-57页
        4.3.1 UV/Vis光谱研究第49-51页
        4.3.2 ~1HNMR光谱第51-52页
        4.3.3 IR光谱第52-53页
        4.3.4 晶体结构第53-56页
        4.3.5 合成第56-57页
    4.4 反射光谱第57-58页
    4.5 结论第58-64页
五、六钼酸盐的2,6-二甲基苯胺的邻位双取代衍生物第64-83页
    5.1 前言第64页
    5.2 实验部分第64-66页
    5.3 结果与讨论第66-77页
        5.3.1 UV/Vis光谱研究第66-67页
        5.3.2 ~1HNMR光谱第67-68页
        5.3.3 IR光谱第68-69页
        5.3.4 SEM图第69页
        5.3.5 晶体结构与比较第69-75页
        5.3.6 合成第75-76页
        5.3.7 反射光谱第76-77页
    5.4 结论第77-83页
六、六钼酸盐的2,6-二甲基苯胺的对位双取代衍生物第83-101页
    6.1 前言第83页
    6.2 实验部分第83-85页
    6.3 结果与讨论第85-97页
        6.3.1 UV/Vis光谱研究第85-86页
        6.3.2 ~1HNMR光谱第86-87页
        6.3.3 IR光谱第87-88页
        6.3.4 SEM图第88-89页
        6.3.5 晶体结构第89-92页
        6.3.6 合成及反应机理第92-93页
        6.3.7 反射光谱第93-94页
        6.3.8 类芳香性的研究第94-97页
    6.4 结论第97-101页
七 六钼酸盐的2,6-二甲基苯胺的端氧和桥氧混和邻位三取代衍生物第101-114页
    7.1 前言第101页
    7.2 实验部分第101-102页
    7.3 结果与讨论第102-108页
        7.3.1 UV/Vis光谱研究第102-104页
        7.3.2 ~1HNMR光谱第104-105页
        7.3.4 SEM图第105页
        7.3.5 晶体结构第105-108页
        7.3.6 合成第108页
    7.4 结论第108-114页
八、六钼酸盐的邻甲氧基苯胺的单取代衍生物第114-120页
    8.1 前言第114页
    8.2 实验部分第114-115页
    8.3 结果与讨论第115-119页
        8.3.1 UV/Vis光谱第115-116页
        8.3.2 ~1HNMR光谱第116-117页
        8.3.3 SEM图第117页
        8.3.4 分子结构第117-118页
        8.3.5 合成反应第118-119页
    8.4 结论第119-120页
九、六钼酸盐的对氨基吡啶衍生物第120-124页
    9.1 前言第120页
    9.2 实验部分第120-121页
    9.3 结果与讨论第121-123页
        9.3.1 UV/Vis光谱研究第121-122页
        9.3.2 IR光谱第122-123页
    9.4 结论第123-124页
十、六钼酸盐的混和配体的双取代衍生物第124-128页
    10.1 前言第124页
    10.2 实验部分第124-125页
        10.2.1 制备方法第124-125页
        10.2.2 UV/Vis光谱第125页
    10.3 结果与讨论第125-127页
        10.3.1 UV/Vis光谱研究第125-126页
        10.3.2 SEM图第126页
        9.3.3 分子结构第126-127页
        10.3.4 合成第127页
    10.4 结论第127-128页
十一、全文总结第128-134页
    11.1 合成七个新的六钼酸盐有机亚胺衍生物第128页
    11.2 最佳合成反应条件第128-129页
    11.3 分子结构和晶体结构第129-131页
    11.4 光谱研究第131-132页
    11.5 光吸收特性第132-133页
    11.6 存在的问题与不足第133-134页
参考文献第134-147页
致谢第147-148页
攻读博士期间发表和待发表的论文目录第148页
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