水蒸汽和氢气气氛下褐煤固定床催化气化实验研究

催化气化论文加氢气化论文动力学论文固定床论文

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利用加压固定床反应器考察了褐煤水蒸汽催化气化和加氢催化气化的反应特性,实验发现碱金属K对水蒸汽气化和加氢气化均表现出很高的催化活性,K催化呼和浩特褐煤加氢气化反应可使碳转化率在55分钟内达到90%以上,产品气中甲烷含量约为90%。实验考察了温度、压力以及催化剂对水蒸汽气化反应的影响。研究结果表明：升高温度可以提高碳转化率和产品气中CO的含量；提高压力则使气化反应活性降低；KOH的饱和添加量约为10%；各类金属催化水蒸汽气化活性的高低依次为K>Na>原煤>Ca.Ni、Fe。气化动力学研究结果表明,KOH使反应表观活化能降低89 kJ·mol-1。加氢气化实验结果表明：K2CO3存在时气化反应的适宜条件为800℃和2MPa；K2CO3的饱和添加量约为15%；各类金属的催化活性高低依次为K>Na>Ni>Ca;与原煤气化相比K可使气化温度降低150℃以上。气化动力学研究结果表明,K和Na分别使表观活化能降低46kJ.mol-1和29kJ.mol-1。

摘要	第5-6页
Abstract	第6页
第1章前言	第10-12页
1.1 研究背景	第10页
1.2 研究内容	第10-12页
第2章文献综述	第12-25页
2.1 褐煤资源的利用	第12-15页
2.1.1 褐煤直接燃烧	第12页
2.1.2 煤热解和炼焦	第12-13页
2.1.3 褐煤液化	第13页
2.1.4 褐煤气化	第13-14页
2.1.5 褐煤的非燃料利用	第14-15页
2.2 煤催化气化研究概况	第15-18页
2.2.1 水蒸汽催化气化	第15-16页
2.2.2 二氧化碳催化气化	第16-17页
2.2.3 加氢催化气化	第17-18页
2.3 催化机理的研究	第18-19页
2.3.1 碱金属碳酸盐的催化气化机理	第18页
2.3.2 过渡金属的催化过程	第18-19页
2.4 气化动力学模型	第19-22页
2.4.1 均相模型	第19-20页
2.4.2 缩核模型	第20页
2.4.3 混合模型	第20页
2.4.4 随机孔模型	第20-21页
2.4.5 活化能分布模型(DAEM)	第21页
2.4.6 催化气化动力学模型	第21-22页
2.5 气化反应的影响因素	第22-25页
2.5.1 煤结构	第22页
2.5.2 反应气氛以及气化压力	第22-23页
2.5.3 气化温度	第23-25页
第3章褐煤水蒸汽催化气化的实验研究	第25-43页
3.1 实验部分	第25-27页
3.1.1 固定床反应系统	第25-26页
3.1.2 实验样品及催化剂添加	第26-27页
3.1.3 实验方法	第27页
3.2 实验结果与讨论	第27-35页
3.2.1 外扩散影响的消除	第27-28页
3.2.2 内扩散影响的消除	第28-29页
3.2.3 温度对碳转化率的影响	第29-30页
3.2.4 温度对平均比气化速率的影响	第30-31页
3.2.5 温度对产品气组成的影响	第31-32页
3.2.6 压力对碳转化率的影响	第32页
3.2.7 压力对平均比气化速率的影响	第32-33页
3.2.8 压力对产品气组成的影响	第33-34页
3.2.9 几种金属催化剂的催化效果	第34-35页
3.3 催化机理探讨	第35-41页
3.3.1 氧传递机理	第35-36页
3.3.2 各组分的瞬时生成速率	第36-37页
3.3.3 气化过程机理假设	第37-39页
3.3.4 催化剂对气化速率以及选择率的影响	第39-41页
3.4 本章小结	第41-43页
第4章褐煤水蒸汽催化气化动力学研究	第43-51页
4.1 实验部分	第43-44页
4.1.1 样品的制备	第43页
4.1.2 实验装置	第43-44页
4.1.3 实验条件和实验方法	第44页
4.2 气化温度对碳转化率的影响	第44-46页
4.3 催化剂添加量的影响	第46-47页
4.4 水蒸汽催化气化动力学	第47-49页
4.4.1 气化动力学模型	第47页
4.4.2 不同模型对气化过程的模拟及比较	第47-49页
4.4.3 不同样品的气化动力学参数拟合	第49页
4.5 反应表观活化能	第49-50页
4.6 本章小结	第50-51页
第5章碱金属K催化褐煤加氢气化实验研究	第51-62页
5.1 实验部分	第51-52页
5.1.1 固定床反应系统	第51页
5.1.2 实验样品及催化剂添加	第51页
5.1.3 实验方法	第51-52页
5.1.4 样品分析方法	第52页
5.2 内扩散、外扩散影响	第52-54页
5.3 产品气产量及组成	第54页
5.4 温度对加氢气化反应性的影响	第54-56页
5.4.1 温度对碳转化率的影响	第54-55页
5.4.2 温度对平均比气化速率的影响	第55-56页
5.5 气化压力对加氢气化反应性的影响	第56-57页
5.5.1 气化压力对碳转化率的影响	第56页
5.5.2 气化压力对平均比气化速率的影响	第56-57页
5.6 K添加量对加氢气化反应性的影响	第57-58页
5.6.1 K添加量对碳转化率的影响	第57-58页
5.6.2 K添加量对反应性指数Rs的影响	第58页
5.7 灰分对气化反应的影响	第58-60页
5.8 催化剂添加量对煤表面形态和孔结构的影响	第60-61页
5.9 本章小结	第61-62页
第6章几种金属催化褐煤加氢气化实验研究	第62-74页
6.1 实验部分	第62-63页
6.1.1 实验样品及催化剂添加	第62页
6.1.2 实验条件	第62-63页
6.1.3 实验方法	第63页
6.2 不同类型催化剂的催化效果	第63-64页
6.3 气化温度对气化反应的影响	第64-67页
6.3.1 气化温度对原煤碳转化率的影响	第64-65页
6.3.2 气化温度对K催化样品碳转化率的影响	第65页
6.3.3 气化温度对Na催化样品碳转化率的影响	第65-66页
6.3.4 气化温度对Ca催化样品碳转化率的影响	第66-67页
6.3.5 气化温度对Ni催化样品碳转化率的影响	第67页
6.4 加氢气化反应动力学参数的拟合	第67-71页
6.4.1 碳转化率曲线拟合	第67-70页
6.4.2 反应表观活化能	第70-71页
6.5 不同催化样品的表面形态分析	第71-72页
6.5.1 扫描电镜(SEM)分析	第71-72页
6.5.2 BET分析	第72页
6.6 本章小结	第72-74页
第7章结论与展望	第74-76页
7.1 结论	第74-75页
7.2 展望	第75-76页
参考文献	第76-81页
致谢	第81页

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论文编号ABS696108，这篇论文共81页

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