Yb、Yb/N掺杂TiO2光催化剂的制备及性能研究

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随着环境问题日益突出,水资源匮乏、能源枯竭、空气质量下降,人类的生存受到严峻的挑战,实现可持续发展已成为各国共同追求的目标。近年来,Ti02因其光催化活性高、化学稳定性好、清洁无毒、成本低、氧化还原性强等特点而在环保领域呈现出极大的应用前景。但由于Ti02禁带(约为3.2eV)较宽,只有波长小于385nm的紫外光才能激发其活性,而紫外光仅占太阳光辐射总能量的4%左右,太阳光能中的可见光未得到有效利用;同时Ti02在光照下产生的光生电子-空穴对极易发生复合,导致其光量子效率较低。因此,开发具有可见光响应的Ti02光催化剂,提高其光催化量子效率已成为该领域的重要课题之一。目前,对Ti02进行改性的方法主要有离子掺杂、贵金属沉积、半导体复合、染料敏化等,其中离子掺杂被认为是最有效的方法之一。本文在理论计算的指导下,采用溶胶-凝胶法以及微波化学法制备了Yb掺杂以及Yb/N共掺杂纳米TiO2光催化剂,采用XRD、 TEM、激光纳米粒度分析仪等对其结构及形貌进行表征分析,PL、UV-Vis、FT-IR、 XPS等对其物理性能进行表征分析;同时以亚甲基蓝(MB)作为目标降解物,研究Ti02样品在普通日光灯照射下的光催化性能。本文研究的主要内容及实验结果如下:一、Yb掺杂纳米Ti02光催化剂以蒸馏水为溶剂、Ti(OC4H9)4为前驱物、Yb(NO3)3·6H2O为Yb源,采用溶胶-凝胶法制备Yb-TiO2光催化剂,研究Yb掺杂量、热处理温度、pH值对Ti02结构、形貌、光谱吸收及响应特性、光催化性能的影响。结果表明Yb-TiO2样品均为锐钛矿相与金红石相的混晶纳米结构,与P25相比,样品的荧光光谱强度明显减弱,光吸收范围红移了约18nm,说明Yb的掺入能有效抑制光生电子-空穴对的复合,减小Ti02禁带宽度。研究获得的优化制备条件为:60℃水浴,Yb:Ti=0.005(摩尔比),pH=2.5,650℃热处理4h。二、Yb/N共掺杂纳米Ti02光催化剂以蒸馏水为溶剂、Ti(OC4H9)4为前驱物、Yb(NO3)3·6H2O为Yb源、尿素为N源,采用微波化学法及溶胶-凝胶法制备Yb-N-TiO2光催化剂,研究Yb掺杂量、热处理温度对Ti02结构、形貌、光谱吸收及响应特性、光催化性能的影响。结果表明当热处理温度为650℃时,Yb-N-TiO2样品才开始出现金红石相,说明Yb/N共掺杂能阻碍TiO2发生相变;同时与P25相比,共掺杂样品的荧光光谱强度明显降低且光吸收范围红移了约80nm,说明Yb/N共掺杂能有效地抑制光生电子-空穴对的复合,减小其禁带宽度。研究获得的优化制备条件为:60℃水浴,Yb:Ti=0.005(摩尔比),1m(H2NCONH2)=10g, pH=1.5,微波反应压强为100PSI,650℃热处理4h。本文主要有以下两个方面的创新点:(1)本文以稀土元素Yb作为掺杂元素,研究了Yb掺杂以及Yb/N共掺杂对TiO2性能的影响机理,并对样品的稳定性作了较为深入的分析,而目前国内外对Yb掺杂以及Yb/N共掺杂TiO2的实验研究仅有2篇相关文献报道;(2)本文所作的研究是在理论计算的指导下进行的,因此有效地避免了实验过程当中的重复性和盲目性。
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