ZIF-8改性聚二甲基硅氧烷/聚醚酰亚胺复合膜的制备及其气体分离性能研究

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CO2的捕获分离是一项可持续发展建设工程,对人类环境建设具有重要意义。膜分离技术主要利用膜的分离效应实现气液体的分离,能实现环保和经济的双重效应。由于沸石咪唑化合物(ZIFs)ZIF-8具有很大的比表面积和孔隙率,并对CO2具有很强的吸附能力,且比传统金属有机骨架化合物(MOFs)具有更好的水热稳定性,本文将探究PDMS/PEI复合膜和ZIF材料的共混条件,在此基础上提高分离膜的渗透性能和分离性能。鉴于文献中方法的ZIF-8合成产量较低,本文前两部分先对ZIF-8的合成方法进行改进,得到比文献中方法产量扩大三倍的合成方法,该方法以300ml氨水和10ml甲醇为溶剂,2-甲基咪唑和Zn(OH)2的原料比为4:1,搅拌时间为72h。对按此方法所合成的ZIF-8进行表征,结果表明:在玻璃等亲水性容器中合成的ZIF-8晶体更为规整,颗粒大小更为均匀。通过在铸膜液中添加制备的ZIF-8晶体,制备出改性的PDMS/PEI复合膜。考察了ZIF-8的填充量、原料气压力及不同条件制备的ZIF-8对改性膜性能的影响。结果表明:在相同的温度和压力下,增加ZIF材料填充量,气体的分离系数呈现出先增长后下降的趋势,在15%以内随着填充量增大,膜的分离性能逐渐增强。以氨水为溶剂,15%ZIF-8填充量下,C02渗透率比空白膜提高了181%,CO2/N2分离系数比未改性膜提高了43.5%;原料气压力升高,也有助于提高改性的PDMS/PEI复合膜的分离渗透性能;另外,对比三种溶剂制备的ZIF-8晶体,以氨水制备的ZIF-8晶体填充效果最好。
摘要第4-6页
ABSTRACT第6-8页
符号说明第15-16页
第一章 文献综述第16-32页
    1.1 气体膜分离技术发展概况第16-20页
        1.1.1 气体膜分离CO_2的发展第16-17页
        1.1.2 气体膜分离的原理第17-18页
        1.1.3 气体膜分离CO_2的工艺流程第18页
        1.1.4 气体膜分离的材料第18-20页
    1.2 沸石咪唑酯骨架结构(ZIFs)材料简介第20-25页
        1.2.1 MOFs简介第20-22页
        1.2.2 ZIFs材料的简介第22页
        1.2.3 ZIFs材料的结构第22-23页
        1.2.4 ZIFs的发展现状第23-24页
        1.2.5 ZIFs的性能及应用第24-25页
    1.3 沸石咪唑骨架材料(ZIFs)的制备方法第25-28页
        1.3.1 溶剂热合成法第26-27页
        1.3.2 搅拌法第27页
        1.3.3 微波辅助法第27页
        1.3.4 超声波法第27-28页
        1.3.5 离子热法第28页
    1.4 聚二甲基硅氧烷(PDMS)及其改性第28-30页
        1.4.1 聚二甲基硅氧烷(PDMS)第28页
        1.4.2 聚合物膜的改性第28-30页
    1.5 本论文工作的提出第30-32页
第二章 ZIF-8晶体的合成及表征第32-42页
    2.1 引言第32-33页
    2.2 ZIF-8晶体的合成第33-34页
        2.2.1 实验原料及设备第33-34页
        2.2.2 表征方法第34页
    2.3 ZIF-8晶体的合成方法第34-35页
        2.3.1 以DMF为溶剂制备ZIF-8第34页
        2.3.2 以氨水为溶剂制备ZIF-8第34-35页
        2.3.3 以甲醇为溶剂制备ZIF-8第35页
    2.4 不同方法制备ZIF-8晶体的表征结果第35-40页
        2.4.1 扫描电镜SEM图第35-39页
        2.4.2 XRD分析第39-40页
    2.5 氮吸附分析第40-41页
    2.6 本章小结第41-42页
第三章 扩大ZIF-8晶体产量的合成条件研究第42-52页
    3.1 实验方案第42-44页
    3.2 混合顺序的影响第44-45页
    3.3 搅拌时间的影响第45-46页
    3.4 原料摩尔比的影响第46-49页
    3.5 扫描电镜结果第49-50页
    3.6 本章小结第50-52页
第四章 填充ZIF-8的PDMS/PEI复合膜气体分离性能研究第52-64页
    4.1 ZIF-8晶体填充PDMS/PEI复合膜的制备以及分离性能测试第52-55页
        4.1.1 实验原料及设备第52-53页
        4.1.2 ZIF-8晶体填充PDMS/PEI复合膜的制备第53页
        4.1.3 膜性能评价第53-54页
        4.1.4 填充膜的气体渗透实验第54-55页
    4.2 ZIF-8(NH_3OH-NEW)填充量对PDMS/PEI膜的渗透分离性测定第55-58页
        4.2.1 不同填充量ZIF-8(NH3OH-NEW)填充PDMS/PEI膜的制备第55页
        4.2.2 膜的CO_2渗透性及CO_2/N_2分离性能分析第55-56页
        4.2.3 其他气体对膜分离性的影响第56-58页
    4.3 填充ZIF-8 PDMS/PEI复合膜的渗透分离性随压力变化测定第58-60页
        4.3.1 探究不同压力对复合膜的渗透分离性的方案第58页
        4.3.2 膜的CO_2渗透性及CO_2/N_2分离性分析第58-59页
        4.3.3 其他气体下压力对膜分离性的影响第59-60页
    4.4 不同方法制备ZIF-8对PDMS/PEI复合膜渗透分离性影响测定第60-63页
        4.4.1 不同方法制备ZIF-8填充PDMS/PEI膜的制备第60-61页
        4.4.2 膜的CO_2渗透性及CO_2/N_2分离性分析第61-63页
    4.5 本章小结第63-64页
第五章 结论和建议第64-66页
    5.1 结论第64-65页
    5.2 建议第65-66页
参考文献第66-72页
致谢第72-74页
研究成果及发表的学术论文第74-76页
作者及导师简介第76-78页
附件第78-79页
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