MnCoGe基合金磁场驱动马氏体相变及磁热效应研究

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磁制冷技术是基于磁热效应的一种节能、高效、环保的新型固态制冷技术,主要依赖于磁制冷工质在加磁场和去磁场过程中的吸放热能力。因此,找到具有优异磁热效应的磁致冷工质尤为重要。近年来,人们把目光投向了磁相变合金,这种合金表现出磁热效应、磁驱形状记忆、大磁电阻等丰富的物理效应,使其成为研究的热点。由于成本低廉、制备工艺简单以及Mn离子拥有相对较高的磁矩值,Mn基磁相变合金(如MnCoGe基合金)受到人们广泛关注。迄今人们主要通过元素取代、间隙位原子掺杂、元素缺位(过量)、施加外压力等方法调控结构相变温度,获得热诱导磁-结构相变和大的室温磁热效应。然而,磁场至今不被认为是诱导变磁性马氏体相变的有效方法。本文通过设计和优化合金成分,提高合金样品中磁-结构相变对磁场的敏感程度,获得磁场驱动变磁性马氏体相变,并对合金磁热效应及其机理等进行了较深入的研究。首先,本文研究了Mn1-xCo1+xGe合金铸锭的磁场驱动变磁性马氏体相变及磁热效应。利用高真空电弧熔炼技术制备了Mn1-xCo1+xGe合金铸锭。通过调节Co/Mn的比例,增大合金的价电子浓度e/a,增加Mn原子磁矩的不稳定性,从而提高磁结构相变对磁场的敏感程度,实现磁场诱导的变磁性马氏体相变,在0-7 T的变化磁场下获得了最大的磁熵变值51.7 Jkg-1K-1和最大的制冷能力368.7 Jkg-1。其次,本文研究了Mn1-xCo1+xGe合金条带的磁场驱动变磁性马氏体相变及磁热效应。利用电弧熔炼和熔体快淬的方法制备了Mn1-xCo1+xGe条带样品。Co对Mn的取代降低了样品的结构相变温度,并在合金中实现了磁场诱导的变磁性马氏体相变。在0-7 T的变化磁场下,得到较大有效制冷能力252.7 Jkg-1,相对块体,条带样品的磁滞损耗非常小。最后,我们进一步研究了Mn1-xNixCoGe合金磁场驱动变磁性马氏体相变及磁热效应。利用高真空电弧熔炼技术制备了Mn1-xNixCoGe合金铸锭。随着Ni替代量增加,合金相变温度显著降低。当相变温度接近室温,相变中有更剧烈的磁化强度的突变。在0-7 T的外加磁场下,体系获得从205 Jkg-1到288 Jkg-1之间大的制冷能力和较小的磁滞损耗。综上所述,本论文系统地研究了MnCoGe基合金磁场驱动马氏体相变及其磁热效应,为在MnCoGe基合金中研究磁致应变、磁电阻等其他磁驱功能性质提供理论基础,具有较重要的学术价值,并为新型磁致冷材料的研发提供了实验依据。
摘要第4-5页
Abstract第5-6页
第一章 绪论第10-27页
    1.1 引言第10页
    1.2 固态相变第10-14页
        1.2.1 固态相变的分类第11-13页
        1.2.2 Ni_2In型铁磁马氏体相变第13-14页
    1.3 磁致冷和磁热效应第14-20页
        1.3.1 磁热效应的热力学表述第16-18页
        1.3.2 磁热效应的表征及测量方法第18-19页
        1.3.3 一级磁相变合金的发展第19-20页
    1.4 MnCoGe基合金研究进展第20-26页
        1.4.1 间隙位原子掺杂第21-22页
        1.4.2 过渡元素和/或主族元素缺位(过量)第22-24页
        1.4.3 过渡元素和/或主族元素取代第24页
        1.4.4 施加外压力第24-26页
    1.5 本课题研究的目的、意义和内容第26-27页
第二章 实验材料与研究方法第27-35页
    2.1 研究方案及路线图第27页
    2.2 样品制备第27-30页
        2.2.1 配料第27-28页
        2.2.2 电弧熔炼第28-29页
        2.2.3 熔体快淬第29页
        2.2.4 均匀化热处理第29-30页
    2.3 实验仪器与设备第30页
    2.4 结构和性能表征第30-35页
        2.4.1 磁性能的测量第30-32页
        2.4.2 X射线衍射第32页
        2.4.3 差示扫描量热法第32页
        2.4.4 场发射扫描电子显微镜第32页
        2.4.5 同步辐射X射线吸收精细结构第32-35页
第三章 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金铸锭的磁驱马氏体相变及磁热性质第35-50页
    3.1 引言第35-37页
    3.2 样品制备和表征第37-38页
    3.3 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金铸锭的结构及磁性第38-43页
        3.3.1 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金的结构特性第38-40页
        3.3.2 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金铸锭的温度诱导马氏体相变第40-42页
        3.3.3 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金铸锭的磁驱马氏体相变第42-43页
    3.4 磁驱马氏体相变的调节机理第43-46页
    3.5 磁驱马氏体相变及巨磁热效应第46-48页
    3.6 本章小结第48-50页
第四章 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金条带磁驱马氏体相变及磁热性质第50-58页
    4.1 引言第50-51页
    4.2 样品制备和表征第51-52页
    4.3 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金条带的结构及磁性第52-57页
        4.3.1 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金条带的晶体结构第52-54页
        4.3.2 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金条带的磁特性第54-55页
        4.3.3 Mn_(1-x)Co_(1+x)Ge合金条带的磁熵变第55-57页
    4.4 本章小结第57-58页
第五章 Mn_(1-x)Ni_xCoGe合金铸锭的磁驱马氏体相变及磁热性质第58-66页
    5.1 引言第58-59页
    5.2 样品制备和表征第59页
    5.3 Ni替代对MnCoGe合金磁结构相变的调控第59-65页
        5.3.1 Mn_(1-x)Ni_xCoGe合金铸锭的结构特性第59-60页
        5.3.2 Ni对MnCoGe合金磁相变的调控第60-62页
        5.3.3 Mn_(1-x)Ni_xCoGe合金铸锭的磁驱马氏体相变第62-63页
        5.3.4 Mn_(1-x)Ni_xCoGe合金铸锭的磁热效应第63-65页
    5.4 本章小结第65-66页
第六章 总结与展望第66-68页
    6.1 总结第66页
    6.2 创新点第66-67页
    6.3 展望第67-68页
参考文献第68-75页
致谢第75-76页
攻读学位期间的研究成果第76-78页
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